西南大学宋群梁教授Chem. Eng. J.：自编织单层聚离子网助力高效倒置钙钛矿太阳能电池

背景介绍

PEDOT:PSS是倒置钙钛矿太阳能电池(PSC)最具吸引力的空穴传输层(HTL)材料之一，因为其固有的优点，如低成本、高稳定性、高透光率（低折射率和消光系数）。特别是，PEDOT:PSS-HTL可以通过旋涂或喷涂商用聚离子络合物水溶液容易地沉积在透明电极上，然后进行简单的退火处理。尽管PEDOT:PSS已被广泛用作HTL，用于在器件中同时捕获空穴和阻止电子，但仍有一些关键问题阻碍了对其潜力的进一步探索。首先，通过旋转、喷涂或刀片涂层制备的相对较厚的PEDOT:PSS层（几十纳米）由于在透明电极和钙钛矿层之间形成折射腔，不利于光渗透到钙钛矿层，其折射率高于PEDOT:PSS层。此外，通过常规涂层制备的具有随机堆积的多离子络合物的PEDOT:PSS层在PEDOT:PSS/钙钛矿界面处部分不友好，这将减少载流子的提取和从钙钛矿到HTL的转移。而且，由于活性质子从未配对的PSS扩散到钙钛矿中分解钙钛矿，甚至腐蚀电极，PEDOT:PSS膜中过量的PSS不利于长期稳定性。为了解决这些问题，将添加剂加入PEDOT:PSS前驱液，插入改性层，溶剂后处理或减少PEDOT:PSS膜的厚度等方案用于提高器件的性能。其中，减小PEDOT:PSS的厚度是提高电学、光学性能的最简单方法。然而，减小PEDOT:PSS的厚度会带来另一个问题，即电极没有完全覆盖大量针孔。因此，开发一种新的沉积方法以获得均匀且无针孔的超薄PEDOT:PSS薄膜以进一步提高倒置PSC的性能是必然要求。

成果简介

近日，西南大学宋群梁教授(通讯作者)团队在读博士研究生徐寸云在Chemical Engineering Journal上在线发表了一篇题为“Self-woven Monolayer Polyionic Mesh to Achieve Highly Efficient and Stable Inverted Perovskite Solar Cells”的文章，该研究中，提出自编织的制备方法，首次实现了致密的单层网状PEDOT:PSS在ITO衬底上的沉积，有效改善了PEDOT:PSS的成膜结构。在器件的应用中，能级结构、界面接触、覆盖度、酸性等问题得到同时解决，而且，与ITO共形的单层PEDOT:PSS网，还有助于减小PEDOT:PSS在器件内部的光学干涉损失。该工作为单层PEDOT:PSS网的制备提供了新的方法，助力倒置钙钛矿太阳能电池的产业进程。

图文简介

摘要图

图1 自编织工艺流程及自编织机理图

图2 自编织单层网的透射电镜截面图

图3 XPS结果解析自编织形成的动力学条件

图4 自编织单层PEDOT:PSS的能级及空穴提取能力表征

图5 基于MAPbI₃(Cl)器件性能表征

图6 基于(FASnI₃)_0.4(MAPbI₃)_0.6器件性能表征

小结

综上所述，通过PEDOT和ITO的静电偶联以及多离子复合物的交联，可以通过自织沉积的方法直接在ITO表面构建PEDOT:PSS。且自编织PEDOT:PSS薄膜是一种具有高覆盖率和无针孔特性的单层多离子网状物。与旋涂法制备的PEDOT:PSS薄膜相比，自编织PEDOT:PSS的光学干涉可以忽略不计，HTL与钙钛矿之间的能级匹配更好，空穴提取能力更强。结果表明，采用自编织PEDOT:PSS薄膜作为HTL的倒置钙钛矿太阳能电池，具有MAPbI₃(Cl)和(FASnI₃)_0.6(MAPbI₃)_0.4活性层的器件效率分别为19.49%和21.09%，J_SC、V_OC和FF均显著提高。特别是自编织PEDOT:PSS器件获得了较高的工作稳定性和存储稳定性，这要归功于减少了活性PSS。因此，自编织沉积方法解决了倒置器件中PEDOT:PSS的减薄和高覆盖率之间的矛盾，为实现高效稳定的倒置器件提供了一种新的有效策略。

文献链接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.132074.

本文由作者投稿。