东华大学《Nano Energy》：利用商业化碳纳米管薄膜构建多级结构热电“乐高”器件

柔性热电发电机的发展为曲面低温废热的捕获提供了有效的方案，并且已经展现出为个人电子或物联网系统供能的巨大潜力。然而，目前已经报道的全固态柔性热电发电机在室温下的毫伏级别输出难以满足微电子对电能的实际需求。鉴于此，研究团队以“乐高结构”为设计原则，开发了一种高电能输出的可折叠柔性热电发电机。

在本工作中，研究人员首先对商业化的大面积碳纳米管薄膜进行修饰改性，得的p型和n型热电材料被组装成一级结构热电“乐高”。这种热电结构中的全碳单界面取代了以往热电器件中金属电极与热电材料间的双界面，可以有效降低器件的接触电阻从而提高电能输出。另外，经过热压处理后，二级热电“乐高”中p-n结点处形成紧固的异质结构，有利于二级热电“乐高”实现高密度集成。

图1.（a）一级和二级热电“乐高”的结构示意图及电流输运通道；（b）热压后全碳单界面异质结的SEM照片；（c）二级热电“乐高”的实物照片

此外研究人员进一步利用二级热电“乐高”构筑可折叠可扭转的柔性热电发电机（三级热电“乐高”）。三级“乐高”结构的设计理念，允许热电发电机具有可拆卸可拼装等特点，因此在实际应用中可根据热源曲面及电能需求增加或减少二级热电“乐高”的数量。最终，本工作中由10个二级热电“乐高”组装的热电发电机在~44 K的温差下输出1.05 V的电压，并驱动电致变色窗。

图2. （a）热电“乐高”发电机的结构示意图；（b）实物照片；（c）不同温差下的输出电压；（d，e）供能电致变色窗。

此外，研究人员还研究了基于热电发电机的能源管理方案。通过能源管理方法，热电发电机在~13 K温差下产生的电能能够直接驱动电子设备，例如LED和电子体温计。

图3. （a）不同电子设备的额定电压和功率；（b）能源管理方案的电路图； （c）热电发电机的输出电压和能源管理方案的转换电压；（d, e）供能电子设备。

该成果以《从碳纳米管到高适应性和柔性的高性能热电发电机》(“From carbon nanotubes to highly adaptive and flexible high-performance thermoelectric generators”)为题发表于国际知名学术期刊《纳米能源》(Nano Energy, 2021, doi: 10.1016/j.nanoen.2021.106487)。东华大学为论文第一完成单位，材料科学与工程学院长学制博士研究生吴波为第一作者，侯成义副研究员、李耀刚教授为共同通讯作者。

该研究工作得到了国家自然科学基金、上海市启明星计划、东华大学励志计划等基金的资助。