Sci. Adv.:基于机器学习实现对具有最佳储氢的纳米多孔材料指纹识别

【引言】

过去十年见证了汽车发动机发展的显著转变。大型自然吸气汽油发动机被较小的涡轮增压发动机取代，而且混合动力和电动汽车市场也已经经历了一个快速的增长。通过结合电化学反应和可补充的清洁燃料源，氢燃料电池也已成为重要的替代选择。市场上已经有几种氢燃料电池汽车型号，但这些汽车储存的氢气压缩压力高达700 bar，一旦发生交通事故后会造成氢气泄漏甚至爆炸威胁。研究表明，吸附储氢能够解决以上问题，且已经探索了多种类型的纳米多孔材料 （NPMs），包括沸石、碳基材料和金属有机框架（MOFs）。通过部分向燃料箱加注这些材料，其目标是实现在与商用压缩氢罐相当100bar的压力下的储存能力。高通量分子模拟一直是筛选大量纳米多孔骨架吸附特性的主要方法。通常，通过模拟来计算目标属性，精度和提高计算成本。通过这些多轮模拟最终确定了通过实验合成的最佳材料。为了降低高通量筛选过程的总计算成本，机器学习算法已被用于根据NPM的结构信息预测吸附特性。

近日，美国明尼苏达大学J. Ilja Siepmann（通讯作者）描述了一种元学习方法，用于在单个机器学习模型中预测不同NPM的气体吸附与温度和压力的函数关系。本文使用从沸石、金属有机骨架和超交联聚合物的高通量蒙特卡罗模拟中获得的数据，开发了一种元学习模型，该模型可以同时预测多种材料在广泛的压力和温度范围内的吸附负载。与将模型分别拟合到每种材料相比，元学习提供了更高的准确性和改进的泛化能力，并且使我们能够在给定的压差下确定具有最高工作容量的最佳储氢温度。对于气体吸附的机器学习，本文的元学习方法完全基于NPM的吸附数据给出了 NPM的指纹。该模型直接将NPM的氢负载表面编码为指纹表示，从而稀疏的实验数据也可以用作输入。输入中没有结构或能量特性也使我们能够将相同或微调的模型应用于具有不同结构和化学性质的NPM。在已合成沸石的数据上训练的元学习模型能够推广到其他类型的NPM。同时，本文应用元学习方法来预测合成和假设全硅沸石、超交联聚合物 (HCP) 和MOF的最佳储氢温度。元学习模型生成的吸附指纹也显示出与高最佳温度和高工作能力相关的明显特征。最后，本文证明了通过模拟和元学习对阳离子交换沸石给出的预测最佳温度和储氢容量与实验结果非常吻合。本文的方法和结果为储氢材料的设计提供了新的指导方针，并提供了将机器学习纳入高通量材料发现的新途径。相关研究成果以“Fingerprinting diverse nanoporous materials for optimal hydrogen storage conditions using meta-learning”为题发表在Sci. Adv.上。

【图文导读】

图一、用于预测NPM中气体吸附荷载q的元学习模型

（A）元学习模型的问题设置，为了解决材料空间和状态（温度和压力）的联合预测问题，元学习将所有材料的预测整合到一个模型中，并可以推广到新材料；

（B）气体吸附预测的元学习架构。

图二、所有吸附剂材料的元学习和AIF预测的log MSEs分布

MSE基于所有64个状态点的预测氢荷载，归一化为每种材料的最大荷载。下行说明AIF系数的训练/拟合的输入数据。橙色的单元格表示每个小样本数据集中包含的状态点。其他电池由典型材料中的氢负载着色，颜色越亮表示负载越高

图三、预测的最佳温度和最大工作容量的分布

灰色虚线表示没有任何吸附剂材料的压缩氢气罐的工作容量，绿色线表示该值的两倍。突出显示和标记的点是沸石，报告了额外的验证模拟。

图四、氢吸附等温线和工作容量

图五、沸石RWY的储氢预测

图六、储氢材料吸附指纹和等量吸附热的PCA

（A）IZA，PCOD-syn沸石和HCP中氢吸附的元学习指纹的主要成分；

（B）IZA和PCOD-syn沸石在T=92.4 K和p_low=2.71 bar时的等量吸附热。

图七、全硅和钙交换LTA型沸石中的氢吸附

【小结】

综上所述，本文通过引入一种元学习模型，可以在很宽的温度和压力范围内准确预测NPM的氢负载表面。与从每种吸附剂材料的几个候选中拟合最佳吸附等温线相比，元学习模型实现了更好的多次预测性能，并且能够在有限的范围内推断超出训练数据的温度范围。尽管该模型仅在IZA数据库中的全硅沸石上进行训练，但它可以准确预测假设沸石和HCP中的氢吸附，并且可以很容易地针对具有较大孔的MOF进行调整。除了元学习预测之外，该模型还为每个NPM生成了一个指纹表示，用于编码其吸附行为。这些指纹还允许应用其他降维方法，例如PCA，以在PCA空间中寻找有前景的材料区域。

文献链接：“Fingerprinting diverse nanoporous materials for optimal hydrogen storage conditions using meta-learning”(Sci. Adv.，2021，10.1126/sciadv.abg3983)

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