汇总：这是一个人两年发的Nature、Science! 很多很多

7月22日，“天才少年”曹原再次已第一作者+通讯作者的身份在国际顶尖学术期刊Nature上发表了关于魔角石墨烯的最新研究成果。自2018年3月，两篇“背靠背”成果引爆了学术圈后，曹原一直保持着超高频率的顶刊发表速度，此次发表的成果已是他人生中的第八篇Nature，如此丰硕的成果，着实令人艳羡。

下面让我们通过曹原这8篇Nature和1篇Science走进魔角石墨烯的神奇世界。

1. Nature：在魔角石墨烯超晶格中半填充时的相关绝缘体行为

范德华异质结构是二元构筑单元垂直堆叠而成，在二维材料丰富的功能性基础上，可以实现更多的工程化操纵。其中一个方向，就是通过控制层间扭曲角度，来调控范德华异质结的电子结构。到目前为止，关于扭曲角度在范德瓦尔斯异质结构中效应的研究主要集中在石墨烯/六方氮化硼扭曲结构中，由于在六方氮化硼中存在大带隙，其表现出相对较弱的层间相互作用。

美国麻省理工学院P. Jarillo-Herrero教授（通讯作者）团队和曹原（第一作者）的带领下，与美国哈佛大学，日本国立材料科学研究所合作，报道了当两个石墨烯片材扭曲接近理论预测的“魔角”时，由于强的层间耦合，产生的电荷中性附近的能带结构变得平坦。这些扁平带在半填充时表现出绝缘状态，产生的新电子态是Mott绝缘体态，来源于电子之间的强排斥作用。魔角扭曲双层石墨烯的独特性质可能为无磁场的二维平台上的多体量子相位开启新的运动场。相关成果以题为“Correlated insulator behaviour at half-filling in magic-angle graphene superlattices”发表在了Nature上。

研究表明，石墨烯可以通过范德华工程转化为平衡带系统，其中相关效应起着基础性作用。魔角TwBLG为研究Mott绝缘体态提供了一个新的平台，它可以提供对强关联材料的洞察力，特别是高温超导性。三角形晶格上的自旋和谷结合自由度的丰富性也可以引起如量子自旋液体等外来量子相位。

文献链接：Correlated insulator behaviour at half-filling in magic-angle graphene superlattices（Nature, 2018, DOI: 10.1038/nature26154）

2. Nature：魔角石墨烯超晶格中的非常规超导性

数十年来，强关联电子材料的行为令物理学家感到困惑，特别是非常规超导体的行为。这种困难激发了新的研究范式，例如模拟量子材料的超冷原子晶格。

在美国麻省理工学院P. Jarillo-Herrero教授（通讯作者）和曹原（第一作者）团队的带领下，与美国哈佛大学，日本国立材料科学研究所合作，报道了堆叠具有小扭曲角的两个石墨烯片中二维超晶格，产生一种全新的电子态——超导态。当旋转角度小到魔角时（<1.05°），扭曲的双层石墨烯中垂直堆叠的原子区域会形成窄电子能带，电子相互作用效应增项，从而产生非导电的Mott绝缘态。在Mott绝缘态情况下加入少量电荷载流子，就可以成功转变为超导态。相关成果以题为“Unconventional superconductivity in magic-angle graphene superlattices”发表在了Nature上。

石墨烯超晶格中非常规超导的实现将石墨烯超晶格建立为一个用于研究相关电子物理的相对简单的，可访问和高度可调的平台。石墨烯超晶格中的相互作用可以通过扭曲角度和通过差分门控施加垂直电场来进一步微调。此外，通过向石墨烯超晶格施加压力以增加层间杂化，或通过耦合不同的石墨烯超晶格结构以引起垂直方向上的Jospehson耦合，T_c可以进一步增强。类似的魔角超晶格和平带电子结构也可以用其他二维材料或晶格来实现，以研究具有不同属性的强相关系统。

文献链接：Unconventional superconductivity in magic-angle graphene superlattices（Nature, 2018, DOI: 10.1038/nature26160）

3.Nature: 扭曲双层石墨烯中的可调关联态和自旋极化相

近来的研究在魔角扭曲双层石墨烯中发现了相互关联的绝缘态和超导性。这为在扭曲范德瓦尔斯异质结构中实现对电子相关性的实验研究奠定了基础。因此，将这一对于扭曲角的控制行为拓展到其他二维系统，或许能够展现类似的物理行为，并在这些系统中实现对电子-电子作用的调控。

麻省理工大学的Pablo Jarillo-Herrero和曹原（共同通讯作者）等人发文报道了一种基于小角扭曲双层石墨烯（TBBG）的高度可调关联系统。研究人员发现TBBG具有丰富的相图性质以及对扭曲角和电位移场（displacement field）高度敏感的可调关联绝缘态，进一步地说，关联绝缘态能够根据电位移场的开/关状态进行转变。而关联态对磁场的响应则表明自旋极化基态的存在，这与魔角扭曲双层石墨烯完全不同。不仅如此，在更低的扭曲角范围内，TBBG在电中性区附近展现了多系列的平带（flat band），导致了多种关联态的出现，并且均能被电位移场所调控。研究认为，这些结果为在扭曲超晶格中探索扭曲角/电场可控的关联相提供了机会。2020年05月06日，相关成果以题为“Tunable correlated states and spin-polarized phases in twisted bilayer–bilayer graphene”的文章在线发表在Nature上。

文献链接：Tunable correlated states and spin-polarized phases in twisted bilayer–bilayer graphene（Nature, 2020, DOI: 10.1038/s41586-020-2260-6）

4. Nature：魔角石墨烯中的扭曲角无序和朗道能级

美国麻省理工学院Pablo Jarillo-Herrero教授和曹原使用纳米级针尖扫描超导量子干涉装置(SQUID-on-tip)获得处于子霍尔态的朗道能级的断层图像，并绘制六方氮化硼(hBN) 封装的MATBG器件的局部变化图，其相对精度达到0.002度，并且空间分辨率为几个莫尔周期。研究发现θ无序程度与MATBG传输特性的质量之间存在相关性，并且表明即使是具有相关状态和超导性的最先进的设备，其θ的局部变化也高达0.1度，具有较大的梯度和跳跃网络，并且可能包含没有局部MATBG行为的区域。同时MATBG中的相关状态相对于扭曲角异常特别脆弱，θ的梯度会产生大的栅极可调谐的平面内电场，即使在金属区域也不会被屏蔽，从而通过形成边缘通道而改变量子霍尔态，可能会影响相关态和超导态的相图。因此，作者确立了扭曲角无序作为一种非传统类型无序的重要性，从而能确保在结构设计中使用扭曲角梯度，用于相关现象的实现和门-可调的内置平面电场以应用于设备应用程序。相关成果以题为“Mapping the twist-angle disorder and Landau levels in magic-angle graphene”的文章在线发表在Nature上。

文献链接：Mapping the twist-angle disorder and Landau levels in magic-angle graphene（Nature, 2020, DOI: 10.1038/s41586-020-2255-3）

5. Nature：魔角扭曲三层石墨烯中可调谐的强耦合超导

莫尔超晶格最近已经成为一个平台，可以在此平台上以前所未有的可调性研究相关的物理学和超导性。尽管在其他几种莫尔条纹系统中也观察到了相关的效应，但魔角扭曲的双层石墨烯仍然是唯一可重复测量出坚固的超导性的石墨烯。麻省理工Pablo Jarillo-Herrero和曹原实现了魔角扭曲三层石墨烯（MATTG）中的莫尔条纹超导体，其比魔角扭曲双层石墨烯具有更好的电子结构可调性和超导性能。霍尔效应和量子振荡作为密度和电场的函数的测量使能够确定正常金属状态下系统的可调谐相界。零磁场的电阻率测量表明，超导电性的存在与每个摩尔单元格中两个载流子出现的对称对称相紧密相关。超导相被抑制并限制在部分围绕对称对称相的Van Hove奇异点上，这与弱耦合Bardeen-Cooper-Schriefer理论很难协调。此外，系统广泛的原位可调性使能够达到超强耦合状态，其特征是Ginzburg-Landau相干长度达到了平均粒子间距离，并且非常大的TBKT/TF值超过0.1。这些观察结果表明，MATTG可以在分频附近被电调谐为二维Bose-Einstein冷凝物。文章结果建立了可调谐的莫尔条纹超导体系列，它们有可能彻底改变对强耦合超导性的基本理解和应用。

文献链接：Tunable strongly coupled superconductivity in magic-angle twisted trilayer graphene(Nature, 2021, DOI:10.1038/s41586-021-03192-0)

6.Nature：魔角扭曲双层石墨烯（MATBG）的对称性破缺多体基态和非平凡拓扑现象

在具有平坦电子带的凝聚态系统中，电子间的库仑相互作用很容易超过它们的动能，从而产生各种奇异的量子相，例如Mott绝缘体和Wigner晶体等。在这种状态下，电子可能会自发地自排序，以使总库仑能最小化，但是会增加它们的动能而导致某些对称性的破坏。这种破碎的对称状态可在相对较高的能量范围内发生，并且作为较低能量范围内出现的相（如超导等）的母态。此外，当系统中存在非平凡的拓扑结构时，强关联和潜在拓扑结构之间的相互作用可能导致物质出现新相。理解其内在的物理机制，可以指导设计下一代强关联性拓扑量子材料。众所周知，魔角扭曲双层石墨烯（MATBG）是一种研究高度可调的平带系统中相互作用驱动现象的独特平台。当两层单层石墨烯（MLG）以θ=1.1^o的小扭曲角堆叠时，moiré超晶格中的层间杂化使Fermi速度重新标准化，并在低能下产生平坦带。在这种情况下，超导电性和量子反常霍尔效应等大量的奇异关联性和拓扑现象被实验证实。同时，扫描隧道和单电子晶体管实验直接证明了库仑诱导的相变破坏自旋/谷对称性的重要性。虽然在实验和理论上取得实质性的进展，但是破坏对称态的微观图像及其与相关相和超导电性的可能联系还需要进一步的研究。

美国麻省理工学院（MIT）的Pablo Jarillo-Herrero和曹原（共同通讯作者）等人报道了他们通过同时进行热力学和输运测量，研究了魔角扭曲双层石墨烯（MATBG）的破碎对称多体基态及其非平凡的拓扑结构。作者直接观察到偏爱对称性破裂是moiré超晶格所有整数中化学势的钉扎效应，表明了在多体基态中偏爱Hund耦合的重要性。在打破时间反转对称性后，基本平坦带的拓扑性质就表现出来，因此作者测量了在填充因子分别为1、2、3时Chern数分别为3、2、1的Chern绝缘子状态相对应的能隙，打破了MATBG的Hofstadter蝴蝶光谱。此外，作者还同时测量电阻率和化学势可提供奇异金属状态下MATBG随温度变化的电荷扩散性，而之前的报道仅在超冷原子中探索了该量。该研究工作使我们更接近于一个无框架的框架，而该框架可以理解有无磁场的MATBG拓扑带中的相互作用。研究成果以题为“Flavour Hund’s coupling, Chern gaps and charge diffusivity in moiré graphene”发布在Nature上。

文献链接：Flavour Hund’s coupling, Chern gaps and charge diffusivity in moiré graphene. （Nature, 2021, DOI: 10.1038/s41586-021-03366-w）

7.Nature：魔角石墨烯中Pomeranchuk效应的熵证据

20世纪50年代，Pomeranchuk预测，液态的3He在加热时会凝固，这与人们的直觉是相反的。这种效应是由固相中原子在空间局部的高过量核自旋熵引起的。此次，来自美国麻省理工学院的Pablo Jarillo-Herrero、曹原和以色列雷霍沃特魏茨曼科学研究所的ErezBerg& Shahal Ilani等人在魔角双层石墨烯中发现了类似的效应。利用局域和全局的电子熵测量，作者发现当每个莫尔单胞填充一个电子时，其电子熵明显增大到大概1k_B(k_B是玻尔兹曼常数)。这个额外的熵可以被面内磁场所抑制，表明它的起源可能和磁性相关。伴随着费米能级重置到狄拉克点，可压缩性随电子密度急剧下降，这标志着两相之间的清晰界限。把这种跳变绘制为电子密度、温度和磁场的函数，所呈现出的相图，与Pomeranchuk的温度和场驱动的相变类似，从低熵电子液态转变为具有几乎自由磁矩的高熵关联态。这些关联态表现出一些看似矛盾的性质，其中一部分性质与流动电子相关——例如不存在热力学能隙、表现为金属性和狄拉克式的可压缩性——而另一些性质则与局域磁矩有关，例如大的熵及其在磁场下的消失。研究成果以题为“Entropicevidence for a Pomeranchuk effect in magic-angle graphene”发布在Nature上。

文献链接：Entropicevidence for a Pomeranchuk effect in magic-angle graphene.(Nature, 2021, DOI:10.1038/s41586-021-03319-3)

8. Nature：莫尔石墨烯中的泡利极限违反和可重入超导性

2021年7月22日，美国麻省理工学院曹原（一作兼通讯作者）、Pablo Jarillo-Herrero和Jeong Min Park（共同通讯作者）等人报道了魔角扭曲三层石墨烯（MATTG）在面内磁场超过10 T时表现出超导性，极大的违反了传统自旋单线态超导体的泡利极限，超过了2-3倍。对于一个预计不会有强自旋轨道耦合的系统，这是一个意想不到的观察结果。在整个超导相位上观察到违反了泡利极限，表明MATTG与具有大超导幅度配对的可能的赝隙相位无关。值得注意的是，作者在大磁场中观察到重入超导性，它存在于较窄的载流子密度和位移场范围内。这些发现表明，MATTG中的超导性可能是由一种导致非自旋单线态Cooper对的机制所驱动，并且外部磁场会导致具有潜在不同顺序参数的相之间的转变。该研究结果证明了moiré超导的丰富性，并且可能有助于设计下一代奇异量子物质。研究成果以题目为“Pauli-limit violation and re-entrant superconductivity in moiré graphene”发表在Nature上。

文献链接：Pauli-limit violation and re-entrant superconductivity in moiré graphene.（ Nature, 2021, DOI: 10.1038/s41586-021-03685-y）

9.Science：超导魔角石墨烯的向列性和竞争序

自发对称破缺是自然界中普遍存在的一种过程，它发生在各种长度尺度上。在固态系统中，除了时间反转和规范对称外，还有一些由晶格所施加的离散对称。然而，当系统中多体电子-电子相互作用明显时，这些对称性可以被自发打破。理解这些不对称状态对于解释这些多体系统的不同阶段是至关重要的。一个例子是电子向列相，尽管晶格平移和时间反转的对称性保留下来，但晶格的离散旋转对称性被自发地打破。由此产生的系统各向异性依次又表现在涉及自旋、电荷和晶格自由度的特性上，这些特性可以通过散射、传输和扫描探针实验来测量。当一个相关的系统有多个不对称的相位时，它们之间的关系往往超越单纯的竞争，从而产生交织相位的复杂相位图。交织顺序的一个例子是向列相超导态，它同时打破晶格旋转和规范对称。在2D石墨烯超晶格中相关绝缘子和超导行为的最新发现，为研究具有无与伦比的可调性和丰富性的相关超导材料带来了可能。扭曲的2D材料在真实空间中呈现出长距莫尔图案，可以通过扭曲角度进行调整。在靠近第一个魔角θ≈1.1°的扭曲双层石墨烯（TBG）中，层间杂化在低能量下导致了近平带，其中电子位于真实空间。近半填充的近平带，出现相关绝缘子的行为和超导性已被证明。

在美国麻省理工学院Pablo Jarillo-Herrero教授和曹原（共同通讯作者）团队等人带领下，报道了在魔角扭曲双层石墨烯（TBG）中识别具有破碎旋转对称性的缠绕相。利用横向电阻测量，发现一个强各向异性相，位于超导圆顶的欠掺杂区域上方的“楔形区”内。当它与超导圆顶交叉时，观察到临界温度的降低。此外，超导态表现出对与方向相关的面内磁场的各向异性响应，揭示了整个超导圆顶的向列有序。这些结果表明，向列波动可能在魔角TBG的低温相发挥重要作用。相关成果以题为“Nematicity and competing orders in superconducting magic-angle graphene”发表在了Science。

文献链接：Nematicity and competing orders in superconducting magic-angle graphene（Science，2021，DOI:10.1126/science.abc2836）

本文由youyoucao整理。

本内容为作者独立观点，不代表材料人网立场。

未经允许不得转载，授权事宜请联系kefu@cailiaoren.com。

欢迎大家到材料人宣传滚球体育 成果并对文献进行深入解读，投稿邮箱: tougao@cailiaoren.com.

投稿以及内容合作可加编辑微信：cailiaorenVIP。