香港大学王立秋教授Nature Nanotechnology：晶面叉状液滴流

youyoucao 3年前 (2021-07-26) 2972浏览

第一作者：唐欣

通讯作者：王立秋

通讯单位：香港大学

DOI：https://doi.org/10.1038/s41565-021-00945-w

背景

固体面上的液体定向递送在凝结换热、生化检测、软物质工程等领域都有重要意义。为了打破固液接触线上的平衡以实现定向递送，传统方法往往需要在固体面上修饰出化学润湿梯度或刻印非对称微纳米结构；否则液滴在表面上要么静止，要么不可控地随机运动。

研究的问题

然而在均质光滑的水平压电晶体（铌酸锂晶体）上，温差液滴（温差大于5摄氏度即可）在没有任何外力的作用下竟能自发沿直线运动。在晶体表面被润滑减阻后，液滴的运动距离长至50倍于其半径。当液体为常温下挥发性溶剂时，其自运动一直持续，直至溶剂彻底蒸发。更让人惊奇的是液滴的自发直行方向是在多个固定选项中随机择一。根据与液滴接触晶面的不同，这些固定方向可分为完全单向、双分叉、甚至三分叉。这种反直觉的现象带来一系列困惑：液滴自发运动的驱动力源自何方？为何挥发性溶剂能不停歇地定向自运动？为何在没有任何明显非对称性的情况下其运动方向固定且分叉？

图1|晶面叉状液滴流。

要点：

  • 温差液滴自一电接地毛细管中释放并以温和的速度滴落在500微米厚的晶片上(图1a)。
  • 晶片表面涂有4微米厚的固化聚二甲基硅氧烷，并由20毫帕秒硅油润滑。润滑层可显著降低液滴在晶面上的运动阻力，使得其能轻易滑行 (图1b)。
  • 晶片被放置在10毫米厚的电接地铟锡氧化物玻璃上，该玻璃处于水平放置。图1c显示在单晶硅上，温差液滴基本静止；而在铌酸锂晶体 (图1d)上，温差液滴即刻自发滑动。
  • 图1e-g对比了液滴在不同晶面上的运动方向。彩线为单个液滴的运动轨迹。不同晶面上，液滴的运动类型各异，具体可为单向、双分叉及三分叉。

图2|热压电耦合。

要点：

  • 在图2a中，滴落液滴首次到达最大铺展长度的时刻记为0毫秒。通过高速捕捉液滴自运动轨迹，在图2b中绘制了液滴在不同晶面上运动距离随时间的变化。发现液滴在约100毫秒内就会突然加速。
  • 在如此短暂的时间内 (100毫秒)，液滴与晶面间的界面温度维持不变(图2c)。
  • 冷液滴与晶体接触，在晶体内引致热应力，接着应力激发并与产生的电荷耦合。因为铌酸锂的力学与压电性质为各向异性，所以应力与电势都非均分布。图2d-f中描绘了不同晶面上冷液滴激发所产生的应力场与电势场的分布。这种非均匀电场产生电应力，以此带动液滴运动。图2h-j中描绘了液滴底面的电应力分布。

图3|自运动动力学

要点：

  • 在图3a中，自运动过程中，冷液滴的“接触角”在不同晶面上的变化趋势各异且低于室温下的“接触角”，展现出电润湿的特性。
  • 利用图2b中的运动轨迹，并考虑硅油润滑表面的油阻，可以近似地推导出瞬时电动力Fe于图3b中。Fe在大致最初的100毫秒内达到峰值，然后在大约50毫秒内迅速下降，在剩下的100毫秒内大致不变。
  • 在图3c中，本文测量了不同初始温差ΔT下的最大瞬时Fe。虽然测量力（点）比数值计算力（实曲线）大，但这两种力在同一数量级内，并在三个不同晶面上的变化趋势相似。依据实验测得的力可以构建了一个Fe与ΔT的简单线性关系（虚直线）。
  • 通过捕捉液滴的整个自运动过程，得到了其运动距离与时间的关系，并绘制在图3d中。所测得自发运动速度变化（点）与理论推测（实曲线）相吻合(图3e)。水滴自运动的最大距离与其驱动温差间的关系绘制在图3f中。液滴整体自运动机理绘制在图3g中。

图4|挥发性溶剂的蒸发冷却自运动。

要点：

  • 在图4a中，冷液滴可以轻松自发爬行5°的晶体斜坡。
  • 图4b中展示不同挥发性有机溶剂在晶体上的自运动。这种自运动在室温下进行，温差由有机溶剂的蒸发冷却所提供。
  • 在图4c中，因乙醚液滴较低的表面张力，自运动过程中非均电场可让其产生形变。

结语

本文展示了在均质光滑压电晶面上的叉状液滴流。在没有任何明显不对称性或外力的情况下，温差液滴在晶体内部激发非均应力场。通过压电耦合，接着产生了非均分布的电势场。根据所接触晶面不同，电势场分别拥有一个、两个及三个最高电势点，且最高电势点分别呈单向、镜面对称及三次旋转对称分布。所接触的液滴因一些难以避免的微小异质性，会在多个分叉方向中择一而行。当温差水滴换热均温后，其驱动力消失，因而停止自运动。然而挥发性溶剂因蒸发冷却，自带持续温差，所以能够不停歇地自运动，直至蒸发完毕。显然，这类晶面叉状液滴流也能适用于其他液体和压电晶体。该工作为液体自递送提供了一种可控、高效的方式，未来将在材料自输运、热管理、淡化海水收集等领域有巨大应用潜力。

本文由SSC供稿。

团队在该领域的工作汇总：

  1. Tang X., Li W.,Wang L. Q.*, Furcated Droplet Motility on Crystalline Surfaces,Nature Nanotechnology, 2021.https://www.nature.com/articles/s41565-021-00945-w.
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  3. Li W.,Tang X.*,Wang L. Q.*, Photopyroelectric Microfluidics,Science Advances, 2020; 6: eabc 1693.
  4. Han X., Li W., Zhao H. B., Li J. Q.,Tang X.*,Wang L. Q.*, Slippery Damper of an Overlayer for Arresting and Manipulating Droplets on Nonwetting Surfaces,Nature Communications, 2021, 12, 3154.
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