加州大学最新Science：抑制单层半导体中所有激子密度下的非辐射衰变

木文韬 3年前 (2021-07-23) 5734浏览

【引言】

过渡金属二硫属化物（TMDC）单层单层中的激子复合取决于激子生成速率（G）、背景载流子浓度和电子能带结构。在电容器结构中，通过改变入射泵浦功率和栅极电压（V_g)）来调节光载流子G和背景载流子浓度。鉴于库仑相互作用，背景载流子将光产生的激子变成带电的电子，这些电子大多不会辐射地重新复合。在没有背景载流子的情况下，在低激子密度下，本征单层中的中性激子即使存在缺陷也能完全辐射复合。然而，在高激子密度下，中性激子的复合主要是激子-激子湮灭（EEA），即一个激子与另一个激子碰撞时的非辐射复合。在自然界中发现的所有激子材料都表现出EEA，这是所有有机和一些无机发光器件效率下降的主要原因。EEA效应与Auger重组有相似之处，后者通常在传统的自由载流子系统中观察到，也是在发光二极管和太阳能电池中观察到的效率下降的主要原因。通过参与准粒子的动量和能量守恒，EEA取决于上述第三个因素：详细的能带结构。

【成果简介】

今日，在美国加州大学Ali Javey教授团队等人带领下，同时调制了三个因素，除了V_g和泵功率，还通过施加单轴应变（ε）来改变电子能带结构。在适当的应变下，即使在高浓度的WS₂、WSe₂和MoS₂单层中，所有的中性激子也会发生辐射重组，从而在所有测量的Gs中产生接近统一的量子产率（QY）。二维周期性晶体中电子态密度在拓扑上受到约束，表现出对数范霍夫奇点（VHSs），该奇点由能量色散中的鞍点产生。当跃迁能量接近VHS时，弱相互作用往往会因态密度（DOS）的增强而增强。在能量和动量守恒的基础上，研究发现当剥离TMDC单层膜表现出增强的EEA，因为这个过程的最终能量与固有的VHS相吻合。应变使最终能量远离VHS共振，并大大降低了硫基和硒基TMDC的EEA。因此，在一个厘米级化学气相沉积（CVD）生长的WS₂单层中均匀地抑制所有Gs下的非辐射复合。相关成果以题为“Inhibited nonradiative decay at all exciton densities in monolayer semiconductors”发表在了Science。