Nat. Mater.：重构MoS2莫尔超晶格中的声子重整化

【研究背景】

在具有弱层间耦合的垂直范德华同质或异质双层膜中，层间的有限扭曲角会导致莫尔超晶格的形成，该超晶格将周期性调制原子结构、能量和光学选择规则。在接近魔角的石墨烯双层膜中，以~0.05~0.1°的精度控制扭曲角，可以得到完全不同的相关联电子相，包括超导电性、轨道磁性和相关绝缘体态。在转角双层过渡金属硫族化合物（TMD TBLs）中也观察到类似的现象，但相关物理性质对扭曲角的敏感性有所降低。对WSe₂-TBLs来说，在4°~5.1°的大扭曲角范围内均观察到了相关的绝缘状态，这表明其物理性质在连续魔角发生了有趣的变化。

【成果简介】

近日，美国德克萨斯大学奥斯汀分校Li Xiaoqin教授、奥地利维也纳工业大学Florian Libisch教授和中国科学院半导体研究所谭平恒研究员等人发现在转角双层MoS₂中，声子谱将发生重整化，为莫尔纹物理提供了一个全新的视角和调控自由度。在不同的小扭转角范围内，由于不同声子模式之间的超强耦合以及莫尔条纹的原子重构，声子谱将发生剧烈的变化。研究人员开发了一种用于超晶格声子计算的低能连续谱模型，该模型克服了计算大型莫尔超晶体特性的突出挑战，并成功地理解了重要的实验观察结果。值得注意的是，简单的显微光谱实验即可提供具有纳米级超胞的莫尔晶体的应变和晶格畸变等信息。该模型对理解莫尔超晶格的结构、光学和电子特性具有重要意义。该论文以题为“Phonon renormalization in reconstructed MoS2 moiré superlattices”发表在知名期刊Natuer Materials上。

【图文导读】

图一、小扭角MoS₂TBLs中随角度变化的晶格重构

（a-b）没有和具有晶格弛豫的MoS₂的两个旋转层。

（c-e）不同扭转角下的局部应变（左列）和堆积（右列）的示意图。

（f）顶部为AB(BA)（暗红色）或AA（暗绿色）堆垛区域所占总面积的比例随转角的变化规律。底部为转角依赖的应变大小。

图二、MoS₂TBLs的拉曼光谱与转角的变化关系

（a）层间声子模式，包括层间剪切（S）模式和两个（LB）模式（LB₁和LB₂）。

（b）层内振动声子模式和测得的拉曼光谱，包括两种E⁺_2g（E^-_2g）模式和一种A_1g模式。

图三、拉曼光谱分析和实验观察的晶格重建

（a-b）S，LB₁和LB₂的中心频率和线宽随转角的变化规律。

（c）层内振动模式的中心频率随转角的变化关系。

（d）莫尔条纹内各个位置的局部应变的示意图：在AA（黑星）堆垛处是压缩性应变，在AB（棕色圆）堆垛处是拉伸应变，并且沿畴边界（紫菱形）是单轴应变。

（e）转角为θ≈0.08°的重构莫尔超晶格在压电力显微镜下的图像。

图四、计算的声子模态随转角θ的变化

（a）θ= 3.9°的MoS₂TBLs在实空间的原子排布。

（b）本征原胞中原子的局部排布。

（c）莫尔-布里渊区（中心黑色六边形）的倒格基矢及其与原始布里渊区（绿色和红色）的关系。

低能量声子在q =Γ处的演化，其中，（d）忽略了晶格弛豫随转角θ的变化，而（e）（e）考虑了该效应。

（f）光学声子模式A_1g（红线）和E^±_2g模式（绿线）劈裂随转角的变化规律。

【结论展望】

综上所述，研究表明，在重构MoS₂莫尔超晶格中，声子谱将发生重整化现象。作者发现晶格重构的三个区域可以通过拉曼光谱进行区分。并预计该现象同样也发生在其他TBLs中，只是具体的转角范围可能会发生变化。过渡态中有趣的拉曼光谱演化展示了原子构型和应变连续而细微的演变。此类信息可通过扫描隧道显微镜进行部分检测，但对于许多常见的扫描探针和近场技术而言仍具有挑战性。目前已报道的TMD TBLs中新奇电子相也发生在该过渡区域，说明了静态和动态晶格动力学在调制电子相方面起了重要的作用。为了在平等的基础上处理声子和电子自由度，作者引入了一种有效的计算方法来描述摩尔纹晶体中任何小转角的声子，该方法将来可以扩展到描述电子-声子的相互作用中。因此，该工作也在解决电子-声子相互作用对TMD TBLs的维格纳晶体稳定性，磁有序和金属-绝缘体转变中具有重要意义。

文献链接：Phonon renormalization in reconstructed MoS₂moiré superlattices(Nat. Mater.2021, DOI: 10.1038/s41563-021-00960-1)

本文由大兵哥供稿。

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