Berkeley Lab最新Nature：具有离子溶剂笼的聚合物膜的多样性合成

【引言】

多样性合成（DOS）在小分子库中引入骨架多样性，以加速识别与目标宿主结合的小分子。反过来说，如果有合成工具可以构建负空间，例如，在微孔材料中，孔的尺寸只需略大于被封装的客体，则可加快对特定分子物种的合适宿主的识别。原则上，这可以根据微孔材料的自由体积的拓扑结构，其显示的化学功能的类型和其他多样性的考虑。虽然框架化学为不连续的微孔固体（如由微孔有机笼、金属-有机多面体、共价有机框架和金属-有机框架组成的颗粒）的建库提供了机会，但缺乏针对非晶微孔聚合物及其薄膜中FVE的结构和拓扑的类似方法。因此，确定具有适当结构的FVEs的微孔聚合物膜仍然是一个艰巨的挑战，这些FVEs具有分析特定的相互作用和网络结构，可能使膜的传输特性适合于特定的应用。

【成果简介】

今日，在美国劳伦斯伯克利国家实验室Brett A. Helms教授（通讯作者）团队等人带领下，报道了一种微孔聚合物膜的多样性合成策略，以识别具有FVEs的候选材料作为锂离子（Li⁺）的溶剂笼。这种策略包括通过Mannich反应使双(邻苯二酚)单体多样化，从而在FVEs中引入配位Li⁺，将FVEs连网到不同孔结构的拓扑增强聚合反应以及多样化的孔形状和介电性能的聚合物反应中。具有离子溶剂笼的候选膜比控制膜具有更高的离子电导率和更高的阳离子转移数，其中FVEs具有特异性，表明可以克服膜渗透性和离子迁移选择性的常规界限。研究还表明，以Li⁺固体溶剂笼的PIMs在高压金属锂电池中作为负极-电解质中间层时，可以促进金属锂的均匀电镀和剥离，这对电池的寿命和安全性非常重要。相关成果以题为“Diversity-oriented synthesis of polymer membranes with ion solvation cages”发表在了Nature。

【图文导读】

图1带离子溶剂笼的PIMs的DOS

图2 DOS PIM库中的结构-传输关系

图3 PIM中Li⁺溶剂化笼的分子结构以及笼间Li⁺迁移的自由能分析

图4 锂金属电池的电化学和结构表征

文献链接：Diversity-oriented synthesis of polymer membranes with ion solvation cages（Nature，2021，DOI:10.1038/s41586-021-03377-7）

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