黄维院士最新Science:在室温高湿条件下稳定黑相甲酰胺钙钛矿的形成
【引言】
卤化铅钙钛矿太阳能电池(PSCs)的高功率转换效率(PCE)归功于其高载流子迁移率和扩散长度以及活性层材料的可调节带隙。黑相甲酰胺铅碘(α-FAPbI3)的带隙最窄(薄膜中为1.45 ~ 1.51 eV)。在环境条件下,由于大尺寸的FA+会引起晶格畸变,该相容易转变为宽带隙黄色非钙钛矿相(δ-FAPbI3),因此已经开发出稳定α-FAPbI3钙钛矿薄膜的方法。其中一些方法涉及混合其他阳离子、阴离子或两者混合以形成杂化甲酰胺钙钛矿,如FAxMA1-x双重阳离子;FA1-x-yMAxCsy三重阳离子;甚至FA+、MA+、Rb+、Cs+、SCN-和Br-多种阳离子-阴离子杂化。虽然这些改性提高了PCEs的稳定性和增强,但高质量的钙钛矿和钙钛矿中间薄膜必须在惰性气氛中处理,并严格控制温度和相对湿度(RH)。这些要求极大地限制了PSCs的生产和应用。前驱体在常用溶剂和薄膜中的相互作用起到了稳定作用。这些相互作用控制钙钛矿片段的组装,并影响框架的稳定性和性能。
【成果简介】
今日,在南京工业大学、西北工业大学、南京邮电大学黄维院士和南京工业大学陈永华教授(共同通讯作者)团队等人带领下,报道了一种稳定的黑相α-FAPbI3的合成,在其制备过程中对环境条件不敏感。以离子液体甲酸甲胺(MAFa)为原料,制备了垂直取向的碘化铅(PbI2)薄膜。与常用溶剂N,N-二甲基甲酰胺(DMF)和二甲基亚砜(DMSO)不同,MAFa溶剂通过C=O···Pb螯合和N-H···I氢键与PbI2的强相互作用,促进了PbI2相对于底物的垂直生长。甲脒碘(FAI)可以通过原位形成离子通道进入PbI2薄膜,显著降低了薄膜的形成能垒。无论RH(20 ~ 90%)和温度(25°~ 100°C), α-FAPbI3都能快速转变为稳定的黑相α-FAPbI3。团队在环境空气中实现了大于24%的PCE,在充氮手套箱5000小时可以保持93%的初始效率,热稳定性达500小时(在85°C保持80%的初始效率),稳定连续光胁迫下(在最大功率点运行500小时后,仍保持了90%的初始效率)。相关成果以题为“Stabilizing black-phase formamidinium perovskite formation at room temperature and high humidity”发表在了Science。
【图文导读】
图1前驱体在不同溶剂中的化学环境
图2 PbI2@DMF:DMSO和PbI2@MAFa薄膜的形貌和结构表征
图3 从PbI2@DMF:DMSO和PbI2@MAFa薄膜中获得FAPbI3的结构表征
图4 光伏器件性能
文献链接:Stabilizing black-phase formamidinium perovskite formation at room temperature and high humidity(Science,2021,DOI:10.1126/science.abf7652)
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