Angew Chem Int Ed：石墨烯-电解液界面电容中的溶剂化效应

电化学双层电容器（EDLC），也称为超级电容器，是高功率能量存储的最佳选择之一。 基于电极/电解质界面处的非法拉第离子吸附/解吸，EDLC的寿命可长达百万次，充电/放电时间短至数秒。为了进一步提升EDLC的能量存储性能，发展新型碳材料并理解其电荷存储机制已成为重要的研究课题。

电化学石英微晶天平示意图（左），溶剂化离子液体中石墨烯表面离子响应（右）

继此前关于石墨烯在纯离子液体电解液中的离子存储机制研究¹，中国科学技术大学朱彦武研究小组和法国萨巴蒂尔大学的Patrice Simon研究小组进一步合作研究了溶剂化离子液体在单层石墨烯（SLG）表面的电化学双电层响应机制²。 通过电化学阻抗谱和电化学石英晶体微天平（EQCM）测试，研究发现：加入溶剂后，单层石墨烯和离子液体的界面载流子密度明显增加，形成溶剂增强的双电层电容效应；而离子动力学行为也与纯离子液体中的响应截然不同。研究认为，在纯离子液体中，阴阳离子之间的强库伦作用占据主导；溶剂存在时，离子与溶剂分子间的作用使得阴阳离子间之间的作用力减弱，因此在双电层充电时会观察到明显的反离子吸附（counter-ion adsorption）效应。武汉理工大学蒋更平博士协助进行了分子动力学模拟，进一步验证了上述结果。

该研究也表明，石墨烯界面电容对碳结构特征-离子-溶剂分子之间的复杂相互作用高度敏感。利用单层石墨烯作为电极，通过微晶天平直接“称重”离子，开放电极表面已经呈现出与多孔碳电极例如活性炭中迥异的电荷存储机理。由于石墨烯可以被视为所有导电碳材料的基本结构单元，该类工作可望为碳基超级电容器的未来改进方案提供理论基础。

研究成果以“Electrochemical characterization of single layer graphene / electrolyte interface: effect of solvent on the interfacial capacitance”为题发表在杂志《Angew Chem Int Ed》。该研究工作得到了自然科学基金基金委、the Agence Nationale de la Recherche、国家留学基金（CSC）项目的支持。

1. Ye, J.; Wu, Y.-C.; Xu, K.; Ni, K.; Shu, N.; Taberna, P.-L.; Zhu, Y.; Simon, P., Charge Storage Mechanisms of Single-Layer Graphene in Ionic Liquid. Journal of the American Chemical Society 2019, 141 (42), 16559-16563.

2. Wu, Y.; Ye, J.; Jiang, G.; Ni, K.; Shu, N.; Taberna, P.; Zhu, Y.; and Simon, P., Electrochemical characterization of single layer graphene / electrolyte interface: effect of solvent on the interfacial capacitance. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, https://doi.org/10.1002/anie.202017057.

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