超燃，这三个月国内通讯作者发表Nature、Science 9篇！

2020年，国内在Nature、Science 斩获颇丰！截至10月31日，今年中国内地高校的N&S总发文数达到了147篇，已有60所内地高校作为通讯作者单位在N&S发表至少一篇文章。

而进入8月以来，国内通讯作者在Nature、Science上的研究频频被刷爆朋友圈，今天笔者为大家整理了相关的研究成果，一起膜拜~

Nature：在分子链中打出多种结

尽管在DNA和蛋白质中可以发现结，并在其他长聚合物链中随机形成，但是在合成的纳米级链中却缺乏将不同种类的结系在一起的方法。高对称的分子结以前是通过非共价相互作用来组装和缠绕分子链而合成的，但在这种情况下，模板或链结构本质上决定了拓扑，这意味着通常只有一种类型的结是可能的。华东师范大学李大为（David A. Leigh）教授团队首次实现了利用单一分子股线通过模拟分子伴侣蛋白诱导蛋白折叠的过程，构筑了三种不同的分子拓扑结构，这一过程完全区别于该领域以前所报道的一种合成方法对应一种拓扑结构的策略，大大拓展了分子拓扑学在未来研究拓扑类蛋白功能及构象关系的潜力。所得到的三种拓扑结构中，存在对称度较低的5₂结这一结结构，这也是首次报道该拓扑结构的合成策略。将纳米尺度的链连接成不同的结的能力为探索合成低聚物、聚合物和超分子的结构和性质的改变提供了机会。相关研究以“Tying different knots in a molecular strand”为题目，发表在Nature上。

DOI: 10.1038/s41586-020-2614-0

图1 通过金属离子诱导的折叠和缠结合成5₂结

Nature：MOF孔隙填充TiO₂复合材料实现高效二氧化碳光还原

MOF与气体分子之间具有特异性的相互作用，再加上MOF具有丰富有序的孔道结构，使得MOF成为能够实现气体分子光催化转化的理想材料。然而，与经典的固态或者分子催化剂相比，目前的MOF基材料还未能实现高效的二氧化碳转换效率。武汉大学的邓鹤翔、Ling Zan以及上海滚球体育 大学的Osamu Terasaki教授等人创造了一种新型的MOF内“分子隔间（molecular compartments）”材料。在MIL-101及其衍生物的孔结构内生长二氧化钛，从而构建具有了分子隔间的MOF基复合材料。研究显示，这一隔间能够促进光吸收/电子生成的二氧化钛单元与具有催化性能的MOF金属簇产生协同作用，从而实现光催化二氧化碳还原过程以产生氧气。在这一复合材料中，二氧化碳光还原的量子效率甚至可以高达11.3%（350nm光源处），表明二氧化钛在MOF体系中的精确定位能够有效提升二氧化钛的活性。相关研究以“Filling metal–organic framework mesopores with TiO₂for CO₂photoreduction”为题目，发表在Nature上。

DOI: 10.1038/s41586-020-2738-2

图2 控制MOF复合材料中TiO₂单元的数量和位置

Nature：表面配位层钝化铜氧化过程

铜在日常应用和工业中得到广泛应用，特别是抗氧化技术。然而，许多广泛应用的抗氧化技术往往会降低某些物理性能(例如，热传导和电导率以及颜色)，并引入有害元素。虽然已经开发利用有机分子、无机材料或碳基材料作为阻氧化剂的表面钝化技术，但它们的大规模应用取得的成功有限。北京大学的江颖以及厦门大学的傅钢、郑南峰等人之前报道用甲酸盐作为还原剂的溶剂热法合成高空气稳定性的纳米铜片。在此研究中报道了在甲酸钠存在的情况下对铜进行溶剂热处理，可以重建铜表面的晶体结构并形成超薄的表面配位层。研究发现，表面改性不会影响体积铜的电导率或热传导率，但在空气、盐雾和碱性条件下引入了高的抗氧化性。研究还开发了一种快速的室温电化学合成方案，所得到的材料表现出类似的强钝化性能。通过引入烷硫醇配体来配合未被钝化层保护的步骤或缺陷位点，进一步提高了铜表面的抗氧化性。研究证明，温和的处理条件使该技术适用于制备不同形式的空气稳定铜材料，包括箔、纳米线、纳米颗粒和大块浆料。相关研究以“Surface coordination layer passivates oxidation of copper”为题目，发表在Nature上。

DOI: 10.1038/s41586-020-2783-x

图3 甲酸处理后铜箔的防腐性能

Nature：稳定的室温二维钙钛矿光泵浦连续波激光

有机-无机卤化铅准二维(2D)钙钛矿由于其成本低、颜色可调、优异的稳定性和溶液处理能力，是一种很有前途的激光应用获取介质。在高密度集成光电器件中，光泵浦连续波（CW）激光被广泛应用，是实现电泵浦激光的关键一步。然而，由于连续波光泵浦下的激光突然终止现象(lasing death)，在室温下的连续波激光还没有实现，其原因尚不清楚。在这里，中科院长春应用化学研究所秦川江研究员和日本九州大学Chihaya Adachi教授等人研究了具有不同有机阳离子的基于卤化铅的准2D钙钛矿膜，并观察到长寿命的三态激子在放大自发发射和光泵浦脉冲和连续波激光中显著地阻碍了粒子数反转。研究结果表明，单线态三重态激子湮没是导致激光死亡的一种可能的内在机制。通过使用具有高质量因子的分布式反馈腔，并应用三重态管理策略，可以在室温下在空气中连续光泵浦下获得稳定的准2D钙钛矿绿色准激光器。相关研究以“Stable room-temperature continuous-wave lasing in quasi-2D perovskite films”为题目，发表在Nature上。

DOI: 10.1038/s41586-020-2621-1

图4 熔融石英上P2F8和N2F8膜的化学结构和ASE性能

Science：黑磷复合材料界面用于高速率高容量锂存储

速锂离子电池，可在几分钟内充电，并能储存足够的能量。对于全电动汽车来说，350英里的行驶里程是非常理想的。然而高充电率通常会导致容量和循环稳定性的牺牲。在此，中国科学技术大学季恒星教授联合加州大学洛杉矶分校段镶锋教授等人报告了黑磷(BP)作为活性阳极用于高速率、高容量锂存储器。与石墨碳共价键的形成抑制了层状BP粒子的边缘重构，保证了快速Li⁺进入的开放边缘;用电解膨胀聚苯胺包覆共价键合的BP -石墨粒子，生成稳定的固态电解质间相，并抑制导电不良的氟化物和碳酸盐的持续生长，以确保Li⁺的高效输运。结果表明，电极片充电9分钟即可恢复约80%的电量，2000次循环后认可保持90%的容量。合成的复合阳极显示了一个极好的组合能力，速率，和循环耐久性。相关研究以“Black phosphorus composites with engineered interfaces for high-rate high-capacity lithium storage”为题目，发表在Science上。

DOI: 10.1126/science.aav5842

图5 (BP-G) /聚苯胺的结构

Science：超耐久性的超长碳纳米管

抗疲劳性能是结构材料使用寿命的关键性能。碳纳米管(CNTs)是迄今为止发现的最坚固的材料之一，但由于其尺寸和对如此小的样品缺乏有效的测量方法，测量其抗疲劳性是一项挑战。清华大学魏飞、张如范教授合作开发了一种非接触声共振测试系统（ART），使用化学气相沉积来生长厘米级的碳纳米管。然后，使用二氧化钛纳米粒子装饰这些纳米管以进行光学可视化，发现碳纳米管疲劳寿命取决于应变时初次缺陷的形成，并且在较低温度下疲劳寿命更高。开发的非接触声共振测试系统来研究厘米长的碳纳米管的疲劳行为，系统在环境条件下不仅避免了由电子束引起的缺陷形成的可能性，而且还可以测试数量级更长的样本。相关研究以“Super-durable ultralong carbon nanotubes ”为题目，发表在Science上。

DOI: 10.1126/science.aay5220

图6 碳纳米管的结构和抗疲劳性能表征

Science：化学计量反应控制的自限性纳米粒子定向键合

分子可以表现出单个原子所不具备的性质，与此相似，由无机纳米粒子精准组装形成的、具有精确空间构型的粒子团簇（又称之为胶体分子）能够表现出单个纳米粒子所不具备的更为丰富特殊的性能。原子可以通过轨道杂化原理形成结构精确的分子；对无机纳米粒子而言，其定向组装的策略则尚需探索。有鉴于此，复旦大学聂志鸿教授团队报导了一种简单又新颖的思路，可以高产率地制备目标胶体分子。结果表明，对于包覆互补反应聚合物的纳米粒子，化学计量反应导致均匀配体外壳的重组和纳米粒子自限键，而胶体键之间的静电排斥支配着粒子团簇对称。这一机制使产生高产量的胶体分子和可编程组织在分层纳米结构。研究工作弥补了发生在原子水平上的共价键和发生在两个数量级上的胶体键之间的差距，拓宽了纳米材料制造的方法。相关研究以“Self-limiting Directional Nanoparticle Bonding Governed by Reaction Stoichiometry”为题目，发表在Science上。

DOI: 10.1126/science.aba8653

图7 不同NPs的定向结合

Science：层状二维MoSi₂N₄材料的化学气相沉积

在单层极限下识别二维层状材料，发现了许多新的现象和不寻常的性质。中科院金属所任文才研究员等人在非层状氮化钼的化学气相沉积生长过程中引入单质硅，使其表面钝化，从而能够生长厘米级的MoSi₂N₄单层膜。该单层由N-Si-N-Mo-N-Si-N的七层原子层构成，可以看作是夹在两层Si-N双膜层之间的MoN₂层。发现单层MoSi₂N₄具有半导体性质（带隙约1.94 eV）和优于MoS₂的理论载流子迁移率，还表现出优于MoS₂等单层半导体材料的力学强度和稳定性；并通过密度泛函理论计算预测出了十多种与单层MoSi₂N₄具有相同结构的二维层状材料，包含不同带隙的半导体、金属和磁性半金属等。 该工作不仅开拓了全新的二维层状MoSi₂N₄材料家族，拓展了二维材料的物性和应用，而且开辟了制备全新二维范德华层状材料的研究方向，为获得更多新型二维材料提供了新思路。相关研究以“Chemical vapor deposition of layered two-dimensional MoSi₂N₄materials”为题目，发表在Science上 。

DOI: 10.1126/science.abb7023

图8 MoSi₂N₄的CVD生长

Science：具有高质子电导率CdPS₃纳米薄片膜

纳米通道在潮湿条件下的质子输运对于能量的储存和转换应用至关重要。然而，现有的材料，包括Nafion膜，受到限制的电导率高达0.2 S/cm^-1。中科院金属所的任文才研究员团队开发出一种由二维过渡金属磷硫化物纳米片组装而成的薄膜，其中过渡金属空位使离子电导率异常高。Cd_0.85PS₃Li_0.15H_0.15薄膜在90℃和98%相对湿度下质子传导率高达0.95 S/cm^-1，且在低温、低湿条件下仍能保持较高的质子传导率。这种性能主要来源于丰富的质子供体中心、容易的质子解吸以及镉空位诱导膜的良好水化。研究还观察到Cd_0.85PS₃Li_0.3和Mn_0.77PS₃Li_0.46膜具有超高的锂离子电导率。相关研究以“CdPS₃nanosheets-based membrane with high proton conductivity enabled by Cd vacancies”为题目，发表在Science上。

DOI: 10.1126/science.abb9704

图9 Cd_0.85PS₃Li_0.3和Cd_0.85PS₃Li_0.15H_0.15纳米片的合成与表征

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