剑桥大学Nature Photonics: 突破三线态激子自旋翻转速率限制瓶颈，实现高效稳定电荷转移型发光材料和器件

引言

有机共轭分子的自旋三重激发态在有机光电子器件中起着至关重要的作用。根据自旋量子统计理论，电子和空穴复合后，单重态激子和三重态激子的形成概率比例是1∶3，因此，如何利用三线态激子来发光，实现100%的内量子效率（IQE）已成为OLED领域近30年来的研究热点和难点。OLED器件性能提升的核心在于发光材料的更新换代。最近发展的热活化延迟荧光(TADF)材料因其单线态与三线态之间的能隙较小，三线态激子可以通过自旋翻转的方式转换成辐射发光的单线态激子，从而能够实现接近100%的内量子效率，在OLED研究领域引起极大关注。然而，基于TADF的OLED器件仍存在一些严重的问题：例如，器件稳定性和效率滚降仍不能令人满意，这在很大程度上限制了其商业化应用的潜力。

在TADF分子中，从三重态到单重态反向系间窜跃(RISC)过程是有效利用三重态激子的关键，但由于受自旋禁阻的限制，TADF分子中单重态和三重态之间的自旋翻转速率一般低于10⁶s^-1。缓慢的RISC过程会直接导致较长的三态激子寿命，产生严重的双分子激子湮灭，不利于器件稳定性和效率滚降。因此，设计具有快速RISC速率的新型TADF分子对于提高OLED的稳定性和效率至关重要，很多研究者都致力于解决这一棘手的难题。

成果简介

近日，英国剑桥大学崔林松博士、Richard Friend教授，美国乔治亚理工学院陈先凯博士、Jean-Luc Bredas教授，日本九州大学Chihaya Adachi等研究者通过在电荷转移型分子体系中引入多个给体和受体基团，控制激发态电子构型、能级密度和自旋轨道耦合强度，最终将自旋翻转速率提高了100倍以上，达到1.5 × 10^-7s^-1。以5Cz-TRZ掺杂薄膜为发光层制备的电致发光器件最大外量子效率达到29.3%, 并且在亮度1000 cd m^-2, 器件的外量子效率仍然保持在28.6%以上, 同时器件在1000 cd m^-2初始亮度下的T₉₀寿命长达600小时。此研究为解决纯有机电荷转移型发光分子的自旋翻转速率问题提供了新思路，同时也为设计高效稳定的电荷转移型发光分子带来了曙光。

图文导读

图1. 化学结构和量子化学计算的结果

图2. 5Cz-TRZ 的光物理性质

图3. 器件结构和材料分子结构

图4. OLED器件性能

原文链接：https://www.nature.com/articles/s41566-020-0668-z

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