新加坡国立大学Adv. Mater. 最美梯田： 人工折叠单层石墨烯增强室温巨磁阻效应

【背景介绍】

1988年，法国科学家Albert Fert和德国科学家Peter Grünberg独立地在金属多层膜中发现了巨磁阻效应，即材料的电阻在外磁场下急剧地变化。目前巨磁阻技术已经广泛应用于磁记录、磁存储和磁传感器中，极大地提升了电脑硬盘的数据储存量。然而，传统的三维金属多层膜，根据Wallace空间磁损失定律，磁探测信号强度会因为自身厚度呈指数级衰减，这极大地限制了高精度磁探测的空间分辨率。二维材料如石墨烯，由于其单层原子属性（0.34 纳米厚度）以及高的迁移率和优良的热稳定性，在巨磁阻技术中有着独特优势：理论预测可以实现纳米级磁畴的空间分辨率。新加坡国立大学先进二维材料研究中心一直致力于开发石墨烯的室温巨磁技术。2013年，Yang Hyunsoo教授首先报道了单层石墨烯在室温下可以达到275%的巨磁阻效应 【PRB. 88, 195429 (2013)】，后来他们又发现多层石墨烯可以拥有更高的巨磁阻效应【Nat. Comm. 6, 8337 (2014)】。但是由于多层石墨烯在大规模工业化制备上的困难，2018年, Loh Kianping教授报道了在单层石墨烯也可以实现775%的室温巨磁阻效应 【Nano. Lett. 18, 3377 (2018)】。根据新加坡国立大学Shaffique Adam教授的理论研究 【PRB. 96, 224203 (2017)】，石墨烯要想拥有大的巨磁阻效应，需要在引入混乱增强局域电子散射的同时，自身必须保持优异的电学性质。因此，如何在引入混乱增强局域电子散射的同时，又能不破坏石墨烯本征的电子结构，成为增强石墨烯室温巨磁阻的关键。

【成果简介】

基于此，新加坡国立大学的Ariando教授，Andrew wee教授以及新加坡滚球体育 局（A*STAR）材料研究所杨明博士等人联合报道了通过人工折叠单层石墨烯增强室温巨磁阻的研究。Ariando教授将单层石墨烯折叠成类似梯田的结构，引入了拓扑褶皱和不均匀的电荷坑洼，从而观察到接近5000%的室温巨磁阻效应（图1）。这种阶梯石墨烯可以通过人工控制和设计来实现，并和目前半导体工艺相匹配，有大规模应用的潜力（图2）。他们还系统地研究了温度、载流子浓度以及垂直磁场强度对石墨烯巨磁阻的影响，阐明了巨磁阻效应来源于石墨烯本征的性质（图3）。Andrew wee教授用nc-AFM/STM研究了阶梯石墨烯在纳米尺寸上的拓扑起伏和电荷坑洼，确立了阶梯石墨烯表面的电荷不均匀主要是由于表面应力导致的。杨明博士用DFT计算进一步揭示了这种表面应力的来源是石墨烯和衬底之前的晶格失匹配和强的相互作用。通过模拟不同应力下电荷密度分布情况，从微观上解释了人工折叠单层石墨烯增强电子局域散射的物理机制。相关内容以题名为 “Room-temperature colossal magnetoresistance in terraced single-layer graphene”发表在国际著名材料期刊 《Advanced Materials》上，并已申请新加坡国家发明专利【申请号：10202002964X】。

【小结】

综上所述，作者在不显著改变石墨烯本征电子结构的前提下，新颖地在单层石墨烯中引入拓扑褶皱和不均匀的电荷坑洼，从而实现了在单层石墨烯中增强室温巨磁阻的设计目的。从实际应用上讲，这种阶梯石墨烯可以通过人工设计和控制，和目前的半导体工艺相匹配，朝大规模应用又进了一步。阶梯石墨烯所表现的巨磁阻行为具有很高的稳定性并且可以通过电场调控，从而为高精度空间分辨率的石墨烯磁探测器提供了技术支持。从基础研究上讲，这种通过阶梯引入局部应力的设计，也可以为其他对应力敏感的二维材料提供新的研究思路。

文献链接：Room-Temperature Colossal Magnetoresistance in TerracedSingle-Layer Graphene.（Adv.Mater., 2020, DOI: 10.1002/adma.202002201）

【图文解析】

图1 阶梯石墨烯的设计概念和基本表征

图2 界面材料对阶梯石墨烯室温巨磁阻的影响

图3 顶栅电压，温度和磁场角度对阶梯石墨烯室温巨磁阻的影响

图4 阶梯石墨烯在纳米尺度上的原子和电子结构表征

本文由作者团队供稿。