李亚栋、李灿、张涛、谢毅、俞书宏、姚建年、赵东元、于吉红、冯守华、赵进才、刘中民等院士催化新进展

1、AM：克级合成可用于苯乙烯环氧化的高负载单原子铁催化剂

清华大学李亚栋院士和王定胜副教授等人成功地开发了一种热解配位聚合物（PCP）策略来获得SAS催化剂，该方法具有广泛的通用性，可用于合成多种SAS催化剂（Fe，Ni，Cu，Zn，Ru，Rh，Pd ，Pt，Ir等）。而且，这种方法简便易行，易于扩展，表明其在实际应用中的广阔前景。所获得的SAS-Fe的金属负载量高达30 wt％，这是所有报道的SAS催化剂的纪录值。研究人员发现SAS-Fe催化剂在苯乙烯的环氧化反应中显示出出色的催化性能（产率：64％；选择性：89％），而Fe纳米颗粒和铁卟啉则无活性。

文献链接：https://doi.org/10.1002/adma.202000896

2、Angew：表面等离激元诱导的Au/TiO₂纳米粒子光催化的极化效应

中科院大连化物所李灿院士等人发现了单粒子水平上等离子体电荷密度和累积的极化相关性。当激发光的电场矢量垂直于Au/TiO₂界面时，等离子体激发的SPV信号最强。通过分析不同样本的SPV信号，研究人员推导了空间分离电荷密度和极化角之间的近似正弦平方关系。此外，研究人员使用水氧化作为探针反应来研究极化对等离子体光催化的影响。研究人员证明了最高的水氧化活性是在可见光照明下以90°的极化角发生的，这是电荷分离而不是产生电荷的极化相关性的结果。此处显示的极化效应为光催化中的等离子体电荷管理提供了一种新方法，并为等离子体应用中的SPR特性提供了实验基础。

文献链接：https://doi.org/10.1002/anie.202007706

3、Nature Communications：通过调节Ru/TiO₂纳米催化剂上的TiO_x覆盖层以调控费托合成反应

中科院大连化物所张涛院士，杨小峰研究员，黄延强研究员，苏雄副研究员等人通过微调催化剂的预还原条件成功地制备了用于FTS的高活性Ru/TiO₂催化剂。随着还原温度的升高，TiO_x覆盖层逐渐包围Ru NP。在450°C下还原的催化剂在温和条件下具有较高的固有活性，并且表观活化能较低。TiO₂覆盖层的参与促进了CO的解离，在FTS期间的活性增强中起着至关重要的作用。在450°C下还原过程中形成的Ru NPs上优化的TiOx覆盖层显然能够从Ru/TiO_x界面上吸附的羰基捕获氧。同时，这有利于C-O键的裂解。这项工作不仅提供了对Ru/TiO₂催化剂上CO活化机理的理解，而且还提出了一种有效的方法来调整负载在可还原氧化物上的金属纳米催化剂的催化性能。

文献链接：https://doi.org/10.1038/s41467-020-17044-4

4、JACS：激子效应对低维半导体的光催化的影响

中国科学技术大学谢毅院士和张晓东副教授等人将注意力集中在低维半导体上的激子效应上，概述其对相关光催化应用的影响。通过描述整个激发态轮廓，研究人员强调了在低维半导体中由激子效应引起的独特的光激发特性，并强调了激子和电荷载流子过程之间的相互作用。此外，研究人员总结了不同激子行为的影响，例如离解，湮灭和冷却，对不同光催化反应中太阳能利用的影响，并讨论了影响这些反应效率和选择性的关键因素。此外，研究人员系统地回顾了低维光催化剂在激子调节方面的最新进展，并介绍了这些优化策略用于调节不同激子行为的内在机理。最后，以对低维半导体基光催化剂的激子效应的进一步探索的挑战的观点作为结论。

文献链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c06966

5、Nature Communications：将二氧化硅负载到金属-有机骨架中以双重保护高负载量铁单原子电催化剂

中国科学技术大学俞书宏院士和江海龙教授等人通过将二氧化硅负载到到MOF PCN-222（Fe）中，合理地开发了一种高负荷SAC的合成策略。PCN-222（Fe）的3D骨架实现了Fe原子的空间隔离，该Fe原子由连接子中的N原子束缚。更重要的是，MOF介孔中纳米浇铸的二氧化硅进一步提供了锚固作用，生成了热稳定的FeN4/SiO2界面，并进一步抑制了热解过程中的Fe团聚。通过整合这些双重保护，SiO₂@PCN-222（Fe）复合材料作为理想的前驱体，提供了FeSA–N–C，其Fe含量（3.46 wt％）。而且，合成方法易于扩展到其它单一金属原子，例如CoSA和NiSA。由于FeSA含量高，碳基体的层级孔隙和高电导率，FeSA–N–C在碱性和酸性介质中均具有出色的ORR性能。此外，FeSA–NC在酸性PEMFC中具有出色的性能，证明了FeSA–NC在PEMFC应用中的巨大潜力。

文献链接：https://doi.org/10.1038/s41467-020-16715-6

6、Angew: 调节单原子掺杂二氧化钛中晶格氧的电荷转移以HER

中科院化学研究所姚建年院士和北京交通大学王熙教授等人分别以TM1/TiO₂和HER为模型催化剂和模型反应，系统地研究了催化作用下的电荷转移。O活性位点的活性不仅可以通过用其他TM原子代替最接近的原子（Ti）来调节，而且可以通过在其第二最接近的位点产生O空位来调节。两种方法均被证明在调节电荷向O的转移以及HER性能的变化中起关键作用。实验结果进一步证实了这种调节是可行的，从而可以建立电荷转移与催化之间的关系。该工作揭示了AR对电荷转移的影响，并为通过精确调节活性的方法从而设计出高效且环保的催化剂铺平了道路。

文献链接：https://doi.org/10.1002/anie.202004510

7、Angew.: 定向介孔二氧化钛骨架中稳定的Ti³⁺缺陷高效光催化

复旦大学的赵东元院士与加利福尼亚大学Pingyun Feng教授等人开发出一种新型的有缺陷的介孔TiO₂微球，该微球具有定向的单晶状金红石型中孔壁。在温和条件下实施的简便策略依赖于还原剂共组装策略，二氧化钛单胶束与还原剂（2-乙基咪唑）的强相互作用，这对定向的单胶束组装体的结构没有影响。所获得的有缺陷的介孔TiO₂具有高表面积（106 m2 g^-1），均一的孔径（18.4 nm），大的孔体积（0.41 cm3 g^-1），以及径向的介孔通道，取向稳定的金红石微晶。这种独特的介孔结构和原子空位的结合，既提供了有效的质量运输，又提高了光的利用率，从而导致H2生成速率显着提高。同时具有出色的光催化性能，H₂的最大析出速率为19.8 mmol g^-1h^-1，并且在太阳光的全波长下具有出色的光稳定性。该研究为开发用于光催化的TiO₂介孔结构提供了一个多功能平台。

文献链接：https://doi.org/10.1002/anie.202007859

8、AM：纳米孔负载金属纳米催化剂在液态储氢材料高效制氢中的应用

吉林大学于吉红院士等人全面概述使用多种液相化学氢存储材料生产氢的最新研究进展以及不同种类的纳米孔负载的金属纳米催化剂。研究人员详细介绍了这些纳米催化剂的最新合成策略和高级表征以及它们的催化性能。在第3部分中中，研究人员指出了每个液相化学氢系统的局限性以及在该主题的未来研究中对挑战和机遇的看法。研究人员希望这篇综述将概述由液相化学储氢材料在纳米孔支撑的金属纳米催化剂上催化产生氢的最前沿问题，并促进它们的进一步开发和应用，以满足对氢能的需求。

文献链接：https://doi.org/10.1002/adma.202001818

9、AM：用于光催化的中空多壳层结构的表面优化和质量传输

吉林大学冯守华院士和中科院过程工程研究所王丹研究员等人等人综述了用于光催化的中空多壳层结构的表面优化和质量传输。研究人员首先简要介绍了制造工艺，尤其是顺序模板法，然后讨论了在优化质量传输和有效表面积方面增强光催化性能的两个关键参数，然后重点介绍了改善光催化性能和合理设计的合理设计。全文列举了HoMSs材料在光催化中的应用，揭示了HoMSs光催化剂的研究趋势。研究人员希望这篇综述对设计具有成本效益的HoMSs光催化剂具有启发性，以推动更具可持续性的太阳能转化。此外，研究人员认为优化表面和质量传输是一个远远超出光催化区域的概念，这在电化学或热催化中也至关重要。

文献链接：https://doi.org/10.1002/adma.202002556

10、EES：非均相光催化和电催化中的定量同位素测定

中科院化学所赵进才院士和章宇超研究员等人总结了KIE和同位素标记方法的理论，然后进行了回顾。它们在多相光催化和电催化的最新进展中的重要应用包括CO₂还原反应（CO₂RR），N₂还原反应（NRR），水氧化，氧还原反应（ORR）和有机转化。此外，研究人员也期待着在这些领域中定量同位素测量的未来发展。相信这篇综述可以激发人们对光催化和电催化的更多兴趣，并帮助研究人员更好地了解反应机理并解决这些领域中新出现的问题。

文献链接：https://doi.org/10.1039/D0EE01790F

11、Nature Communications：甲醇-烯烃反应中沸石催化剂中分子和活性中心的时空演化成像

中科院大连化物所刘中民院士和叶茂研究员等人通过深度数据方法将多尺度反应扩散模拟与时空分辨的SIM光谱协同协同结合，以及其他测量技术，以可视化方式观察SAPO上MTO反应中气体分子，碳物种和酸活性位的时空演化。重要的是，可以清楚地证明MTO反应过程中各个沸石晶体尺度上反应的动态过程和扩散过程。也可以直接解释活性位点和物种的使用不足以及快速失活，这是工业MTO过程的两个关键难题。实质上，深度数据方法可以利用既有的理论模型和专门开发的实验技术两者的优势，并且使其特别适用于广泛的应用，在这些应用中，仅凭模拟或实验就不可能获得完整的过程图。总而言之，研究人员希望本文可能会通过深层数据方法吸引可视化方法与模拟的集成，以了解多相催化剂中分子和活性位点的演变。
文献链接：https://doi.org/10.1038/s41467-020-17355-6

本文由eric供稿。

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