谢毅院士，李亚栋院士，李灿院士，等人近期文献跟踪：8篇top期刊看近日催化领域的发展

1. 张金龙/殷亚东Chem：MoS₂等硫化物共催化提升污染物降解效率

金属离子如Fe²⁺和Cu²⁺曾被用来提高氧化过程中H₂O₂的分解效率。但是，这并不能将成本降低到可接受的水平，因为需要大剂量的H₂O₂(30 - 6000 mmol/L)和Fe²⁺(18-410 mmol/L)。大量的Fe²⁺也会造成污泥的形成和催化剂中毒。鉴于此，华东理工大学张金龙、美国加州大学河滨分校殷亚东等报道了一种通过硫化物（MoS₂, WS₂, Cr₂S₃, CoS₂, PbS, ZnS）作为共催化剂，在H₂O₂分解反应过程中显著提高了效率，明显降低了氧化反应过程中所需的H₂O₂、Fe²⁺量。

Metal Sulfides as Excellent Co-catalysts for H₂O₂Decomposition in Advanced Oxidation Processes, Chem, 2020, DOI: 10.1016/j.chempr.2018.03.002.

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2451929418301153

2. 谢毅院士Matter：高密度平面状Fe₂N₆结构用于高效催化氧还原

近日，中科大储旺盛教授，吴长征教授，谢毅院士报道了具有平面状结构的Fe₂N₆活性中心用于PEMFCs的高效氧还原催化剂。

亮点：

①平面Fe₂N₆结构优化了氧还原催化机理

②独特的氧化还原转变触发了优化的氧中间吸附和强大的O-O键断裂驱动力，实现加速反应动力学和高度抑制副反应。

③功率密度高达845 mW cm^-2，在质子交换膜燃料电池系统领域取得重大突破。

High-Density Planar-like Fe₂N₆Structure Catalyzes Efficient Oxygen Reduction, Matter (2020), DOI：1016/j.matt.2020.06.026

https://doi.org/10.1016/j.matt.2020.06.026

3. 宋礼AEM综述：结构调控和支撑偶联效应的单原子多相催化剂

单原子催化剂(SACs)集均相催化剂和多相催化剂的优点于一身，近年来受到人们的广泛关注。通过不同的不饱和化学位点或空间限制，可以将单个金属原子稳定在载体上，以达到原子利用效率的最大化。除了准备高负载和高纯度的SACs的策略，该领域的另一个关键挑战是精确地操纵催化活性单金属位点的几何和电子结构，从而使催化剂比其块体的同类特殊反应、选择性和稳定性。中科大宋礼教授从局部结构调控和金属与载体之间的协同耦合作用等方面综述了近年来在多相催化SACs研究方面的进展。特别强调了通过先进的表征和理论研究，从配位环境、价态和金属支持相互作用等方面阐明催化结构与性能之间的关系。强调了选择原位或operando表征技术，以跟踪SACs的结构演变在现实条件下的重要性。最后，讨论了SACs的挑战和机遇，以提供洞察理性设计更有趣的SACs具有高活性和独特的化学选择性。

Structural Regulation and Support Coupling Effect of Single-Atom Catalysts for Heterogeneous Catalysis, Adv. Energy Mater. 2020, DOI: 10.1002/aenm.202001482

https://doi.org/10.1002/aenm.202001482

4. 李亚栋EES：主族单原子Sb-N4活性中心高效催化CO2RR制甲酸盐

主族元素锑是一种很有前途的电催化剂，可以促进CO₂还原反应(CO₂RR)生成甲酸盐，甲酸盐是一种重要的储氢材料和许多工业反应的关键化学中间体。近日，北京理工大学陈文星副研究员，张加涛教授，清华大学王定胜副教授，李亚栋院士报道了以氮掺杂碳（NC）纳米片为载体的Sb-N₄单元组成的Sb单原子（SA）材料（Sb SAs/NC）可用于高效催化CO₂RR合成甲酸盐。Sb SAs/NC在- 0.8 V vs. RHE的合成甲酸法拉第效率为94.0%。原位XAFS研究和密度泛函理论(DFT)计算表明，优良的CO₂RR活性来自于带正电荷的Sb^δ+-N₄(0< δ < 3) 活性位点。

Discovery of Main Group Single Sb-N₄Active Sites for CO₂Electroreduction to Formate with High Efficiency, Energy Environ. Sci., 2020, DOI: 10.1039/D0EE01486A

https://doi.org/10.1039/D0EE01486A

5. 王心晨J Catal.：优化共轭聚合物光催化剂的结晶过程，促进电子转移和分子氧活化

光催化活性氧(ROS)诱导反应是解决环境和能源问题的一种很有吸引力的方法，而目前的氧化反应由于O₂的活化过程不可控，普遍存在效率低、选择性差的问题。近日，福州大学王心晨教授，Masakazu Anpo，成佳佳副教授报道了以氮化碳聚合物为例，采用熔盐法选择不同聚合度的前驱体，对氮化碳聚合物的结晶过程进行了优化。得益于高结晶度、扩展的共轭体系和层间强范德华相互作用，改性的氮化碳聚合物在可见光下表现出电荷传输加速和电子诱导分子氧活化反应增强。

亮点：

① 为了提高氮化碳聚合物光催化剂的分子氧活化性能，对其结晶过程进行了优化。

② 后续实验证明，进一步扩展的 π-偶联体系和更紧密的层间栈能显著提高CCN的光催化性能和载流子迁移。

③ 最佳的CCN使苯硼酸的转化率达到99%以上，对Rh B光降解活性提高6倍。

④ 进一步研究了这两个代表性反应的机理，了解了CCN在催化ROS诱导反应中的优势。

Optimizing the Crystallization Process of Conjugated Polymer Photocatalysts to Promote Electron Transfer and Molecular Oxygen Activation, Journal of Catalysis, 2020, DOI: 10.1016/j.jcat.2020.07.005

https://doi.org/10.1016/j.jcat.2020.07.005

6. 冯新亮EES：工程化质子供给中心促进氮掺杂层状多孔碳ORR

电催化氧还原反应(ORR)是下一代电化学能量储存和转换技术，如金属空气电池和燃料电池的关键过程。ORR过程中，O₂*和O*中间产物主要与质子结合，分别形成OOH*和OH*物质，这是质子耦合电子转移过程。但是，在碱性条件下，质子本质上是由缓慢的水分解过程产生的，这不可避免地限制了ORR动力学。德国德累斯顿工业大学冯新亮教授，西北工业大学Jian Zhang报道了以均匀分布的超细α-MoC纳米粒子（α-MoC/NHPC）为模型电催化剂，设计并合成了氮掺杂层状多孔碳。理论研究揭示，在NHPC上的α-MoC可以有效地降低水解离过程产生质子的能量势垒，最终促进质子耦合ORR动力学。

Promoted oxygen reduction kinetics on nitrogen-doped hierarchically porous carbon by engineering proton-feeding centers, Energy & Environmental Science, 2020, DOI: 10.1039/D0EE01613F.

https://doi.org/10.1039/D0EE01613F

7. 李灿院士National Science Review：耦合效应诱导等离激元电荷积累促进水氧化

在等离激元诱导的光催化中，特别是在水氧化中，氧化还原反应的关键问题是人工光合作用的反应部位表面累积电荷（电子或空穴）的浓度。然而，空穴的精确空间位置和局部密度难以确定，如何提高催化剂表面等离子体电荷的积聚和活性位点的局部电荷密度仍然是未知的。

近日，中科院大连化物所范峰滔研究员，李灿院士报道了单粒子水平上，等离子耦合诱导的空穴可以在纳米间隙区域的等离激元Au纳米粒子二聚体/ TiO₂界面上大量积聚，造成了局部增强的表面光电压。等离子体空穴的积累可以显著加快界面反应位点的水氧化反应(多空穴参与)，与高度分散的金纳米粒子相比，其光催化活性提高了近一个数量级。局部累积空穴密度与局部近场增强的平方成正比。

Probing of coupling effect induced plasmonic charge accumulation for water oxidation, National Science Review, 2020, DOI：10.1093/nsr/nwaa151

https://doi.org/10.1093/nsr/nwaa151

8. 刘中民院士ACS Catal.：择型催化分子筛上反应和扩散的实时评估

形状选择性是分子筛催化研究的关键问题。作为形状选择催化的重要方面，扩散在分子筛催化剂上的转化、失活和产物选择性方面的重要性已被认识，但尚未得到定量和明确的解释。。

近日，中科院大连化物所魏迎旭研究员，刘中民院士报道了将甲醇制烯烃（MTO）反应与真实反应条件下在同一催化剂床上进行的气相色谱法扩散率相结合，成功地实现了甲醇制烯烃（MTO）反应过程中SAPO-34催化剂分子扩散的直接跟踪。在催化剂上的扩散行为可以随反应的进行而实时地反映形状选择性催化的变化。该成果是首次定量了反应过程中催化剂微孔表面的可及性，为理解MTO在连续积炭的催化剂上的反应和失活提供了合理的认识。

Simultaneous Evaluation of Reaction and Diffusion over Molecular Sieve for Shape Selective Catalysis, ACS Catal., 2020, DOI: 10.1021/acscatal.0c02054

https://doi.org/10.1021/acscatal.0c02054

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