北航Adv. Mater.综述: 电场控制的反铁磁自旋电子器件

【背景介绍】

反铁磁性是具有两个或多个磁性子晶格的磁阶表现，该子晶格以总力矩为零的方式排列。路易斯·奈尔（Louis Néel）首先讨论了这种磁性，反铁磁序正是在以他名字命名的Néel温度之上便消失了。Néel在1970年的获诺奖演讲中曾提到，反铁磁体从理论上讲是非常有趣的，但在当时似乎没有任何应用。而随着研究的深入，近年来反铁磁自旋电子器件的兴趣日益增长。与铁磁体相比，反铁磁性材料具有更快的自旋动力学特性和对杂散磁场的低灵敏度，这使其成为自旋电子存储器件的理想选择。一方面，反铁磁自旋在外部磁场下的稳定性与自旋翻转场H_SF有关，其可达到100特斯拉以上。另一方面，零场反铁磁共振频率可以高达太赫兹（THz）。这表明反铁磁体的自旋可以在皮秒的时间尺度上切换，这比铁磁体的时间尺度快了三个数量级（≈ns）。由于各种理论和实验研究，反铁磁自旋电子学已经建立且正在迅速发展中。然而，反铁磁阶数参数的有效操纵仍是非常具有挑战性的。由于已经有成功演示的控制反铁磁自旋轴的方法发展，反铁磁性的电场控制由于其低耗能的独特优势而受到越来越多的关注。

【成果简介】

最近，Adv. Mater.在线刊登了北京航空航天大学刘知琪教授等总结的电场控制的反铁磁自旋电子器件研究进展的综述。题目是“Electric-Field-Controlled Antiferromagnetic Spintronic Devices”。在这篇综述中，作者对包括使用应变，离子液体，介电材料和电化学离子迁移的反铁磁自旋电子器件的电场调制等前沿研究进行了全面综述。此外，作者还介绍了各种新兴的主题研究，如Néel自旋轨道转矩，手性自旋电子学，拓扑反铁磁自旋电子学，各向异性磁阻，存储器件，2D磁性以及与反铁磁有关的磁离子调制。总之，作者强调了实现高质量的室温反铁磁隧道结，反铁磁自旋逻辑器件和人工反铁磁神经元的可能性。最后，作者期望这些总结将提供适当且具有前瞻性的观点，以促进该领域的快速发展。

【图文解读】

1、引言

图一

（a）在GaP衬底上生长的CuMnAs反铁磁薄膜的扫描透射电子显微镜图像；

（b）器件的显微照片和测量配置示意图；

（c）通过施加电流脉冲来控制横向电阻；

（d）器件的磁场与横向电阻存在的关系。

图二

（a）反铁磁性CuMnAs的磁性结构和电流感应开关机制的示意图；

（b）器件的电子显微镜照片；

（c）通过入射太赫兹电场进行写操作的示意图；

（d）皮秒写入脉冲的波形。

图三

（a）反铁磁Mn3GaN/Pt双层的光学显微镜图像和实验几何示意图；

（b）霍尔电阻与电流密度的关系。

图四

（a）由Pt和NiO双层结构中的自旋电流驱动的THz反铁磁振荡器的示意图；

（b, c）由电流感应的自旋传递转矩驱动的倾斜反铁磁矩旋转的示意图；

（d）振荡器中反铁磁矩旋转的时间特性。

图五

（a）装置的扫描电子显微镜图像；

（b）器件原理图和测量方案；

（c, d）在NiFe和Cu之间检测到的电阻对扫描磁场的依赖性。如插图所示，（c）和（d）中Mn₃Sn的反铁磁三角矩的方向相反。

2、反铁磁自旋电子器件的电场控制

2.1、压电应变控制

近年来，铁电氧化物通过形成铁磁/铁电或反铁磁/铁电复合异质结构而被广泛用于控制磁序，并且已经成功地实现了有效的调制。 铁电氧化物是有效的绝缘材料，具有自发极化，可通过施加适当的电场来反转。功能薄膜化的压电应变调制可通过铁电基板的极化切换获得。 通过将反铁磁材料集成到铁电基板上，可以利用电场感应的压电应变实现高能效的反铁磁器件。

图六

（a）低于360 K的Mn₃Pt的晶体和非共线三角形磁性结构；

（b）不同温度下的异常霍尔效应；

（c）在0和4 kV cm^-1的电场下ρ–T曲线；

（d）在0和4 kV cm^-1的电场下的霍尔效应。

图七

（a）Mn₃NiN的晶体和磁性结构；

（b, c）Néel温度和剩余磁化强度的双轴应变关系；

（d）在BaTiO₃上生长的Mn₃NiN薄膜的温度依赖性磁化强度；

（e）SrTiO₃上Mn₃NiN膜在100和290 K时的霍尔电阻与磁场的关系；

（f）磁相图作为双轴应变和温度的函数图。

图八

（a）50 nm厚的Mn₃Sn/PMN-PT异质结构在150 °C的相对低温下的低温霍尔效应；

（b）同一样品在200和300 K时的霍尔效应；

（c）在50至300 K的不同温度下的磁阻，施加的磁场平行于测量电流；

（d）在3 T以下的各种温度下的各向异性磁阻；

（e）Mn₃Sn（50 nm）/LaAlO₃（100 nm）/PMN-PT多铁异质结构和场效应测量几何图；

（f）在栅极电场EG = 0和-3.6 kV cm^-1下，Mn₃Sn/LaAlO₃/PMN-P异质结构的霍尔效应。

图九

（a）在PMN–PT上生长的MnPt膜的X射线衍射图；

（b）MnPt膜的电阻与电场的关系；

（c）在室温下，在0、9和14 T的磁场下，由+1.87和-6.67 kV cm^-1的电场触发的高阻状态和低阻状态；

（d）低阻状态下的自旋轴分布示意图；

（e）MnPt和Mn₃Pt膜在高达60 T的磁场下的磁阻。

图十

（a）Mn L-edge的初始状态和经+4和- 2 kV cm^-1电场激发后的XMLD信号；

（b）Mn₂Au器件的横向电阻随电流脉冲数的变化。

2.2、离子液体调制

随着凝聚态物理和自旋电子学的不断发展，调制反铁磁自旋的新机制不断出现。例如，电场控制离子液体门控已经引起了广泛的关注，成为一种理想的控制反铁磁材料的方法。与传统的铁电应变相比，离子液体门控具有响应快、能量损耗小等优点。

图十一

（a）堆叠中正栅极电压下的电荷分布示意图以及MnIr交换弹簧的自旋结构；

（b）具有不同施加场的MnIr（3 nm）/[Co/Pt]多层膜的异常霍尔效应曲线；

（c）从异常霍尔效应曲线在10 K处提取的HE和HC；

（d）垂直磁场由施加的电压感应产生的磁阻高达10 T。

图十二

（a）不同电场的原位X射线衍射；

（b）电致变色的现象；

（c）SrCoO_2.5中氢、氧离子迁移引起的三态可逆相变示意图；

（d）与温度有关的电阻，插图显示出三态电阻开关的模式。

图十三

（a）3 uc LaMnO₃薄膜在2 K下的霍尔载流子（电子或空穴）密度；

（b, c）分别在电子掺杂区和空穴掺杂区中随温度变化的磁阻；

（d）两种模式下交换耦合参数J和畸变参数b_l/b_s，其中b_l表示Mn³⁺离子与氧的键长，b_s表示Mn³⁺离子与氧的键短。

图十四

（a, c）离子液体浇铸过程控制的平面内（FeCoB/Ru/FeCoB）和平面外（(Pt/Co)₂/Ru/(Co/Pt)₂）制备反铁磁的示意图；

（b, d）当Ru的厚度为0.92 nm时，电压对Ruderman–Kittel–Kasuya–Yosida相互作用的调制；

（e）非平面合成反铁磁体的t_Ru= 0.9 nm的原位磁性测量；

（f）在2.5 V施加电场下的域切换图像。

2.3、介电材料对静电载体的调制

除了上述方法外，使用介电材料进行静电调制是另一种修改材料特性（包括电子或磁性特征）的方法。 不同于化学掺杂来调整材料系统的载流子浓度，静电调制可以可逆地连续改变载流子密度，从而在不改变无序程度的情况下改变性能。 通常，静电调制的基本原理是将电场施加到任何吸引或驱散电荷的材料上，以形成一层电荷积累或耗尽的层，从而改变材料的载流子密度以改变其电子基态。

图十五

（a, b）a）累积状态和b）在0、1.5、3和6 T的磁场下LSMO中空穴的耗尽状态，电阻率与温度的函数关系图；

（c）两种极化状态下的磁电阻与温度的关系。

图十六

（a）4k时的磁场门电压磁相位示意图；

（b）栅电压(底部轴)和掺杂浓度n层间交换常数（顶部轴）的依赖关系J⊥（黑色、右轴）和自旋反转过渡领域（蓝色、左轴）；

（c）当载频密度从0（黑色）到4.4×10^-12cm^–2（红色）时，当载频密度为1.1×10^-12cm^–2时，双层CrI₃膜的反射磁圆二向色信号随外加磁场的变化。

2.4、反铁磁性的电化学控制

使用离子迁移的电化学调制可能是调整反铁磁性的另一种方法。

图十七

（a）Ta/Ru/GdO_x/Co/Pt霍尔棒结构的示意图以及传输测量的几何形状；

（b）在200 ℃下放置10分钟（红线），施加- 625 kv cm⁻¹电场6分钟（蓝线），施加+ 625 kv cm⁻¹电场13分钟（紫线），得到样品的RH-HZ曲线；

（c）正栅电压下的CoO还原和负栅电压下Co氧化的示意图。

3、展望

3.1、利用金属反铁磁氧化物的电场控制隧道结

总体而言，尽管近年来反铁磁自旋电子学发展迅速，但与成熟的铁磁自旋电子器件，如当代占主导地位的信息存储技术——硬盘和基于铁磁薄膜的数据中心相比，整个领域仍处于起步阶段。从内存设备的角度来看，在反铁磁性的信号读出设备实际应用仍然是困难的，因为它主要取决于各向异性所带来的各向异性磁阻态密度和相对旋轨道耦合在反铁磁性的材料，在室温下很小，一般在0.1~1%。因此，开发室温反铁磁隧道结器件需要长期的努力。

图十八

（a）27 nm厚RuO₂/MgO（001）和RuO₂/PMN–PT（110）异质结构的X射线衍射谱；

（b）RuO₂/MgO异质结构的截面透射电子显微镜图像；

（c）对于RuO₂/MgO样品，在50和300 K时，磁矩与磁场的关系最高达3 T；

（d）RuO₂膜与柔软的铁磁Co₉₀Fe₁₀层在50 K时的交换偏压；

（e）生长MgO的RuO₂薄膜的电导率随生长温度和氧气压力的3D图；

（f）在不同沉积和测量温度下，在10^-3Torr的氧气压力下制造的27 nm厚RuO₂薄膜的薄层电阻的等高线图。

3.2、电场控制反铁磁自旋逻辑器件

传统的集成电路基于互补金属氧化物半导体（CMOS）晶体管，由于量子隧穿效应和玻耳兹曼暴政，它们已成为发展的瓶颈。 当前，半导体芯片在尺寸，电压和频率缩放方面的工业进步已经放缓，并且摩尔定律也接近失败。 因此，已经提出了超越CMOS逻辑器件的新概念以进一步减小尺寸和功耗并提高响应速度。

图十九

电场控制的反铁磁自旋晶体管的示意图。

3.3、电场控制的反铁磁人工神经元器件

人脑基于神经元和突触来传递和处理信息，这与传统的CMOS逻辑器件有很大的不同。模拟生物神经元的运行和结构的人工神经元与传统的信息计算装置相比，具有结构新颖、速度快、能耗低、容错能力强等优点。神经元运作的一个特点是脉冲信号，在生物学上称为动作电位。值得注意的是，反铁磁材料具有THz响应速度，可以产生皮秒级的脉冲信号，适用于人工神经元器件。

图二十

（a）反铁磁人工神经元器件的脉冲发生器示意图；

（b, c）b）单个脉冲和c）离散脉冲组的生成；

（d, e）神经网络中d）前神经元和e）后神经元的峰值。

图二十一

（a）反铁磁人工神经元器件示意图；

（b, c）b) OR逻辑门、c)基于反铁磁人工神经元器件的与逻辑门中的信号处理；

（d, e）基于反铁磁人工神经元器件的全加法器的输入d)和输出信号e)。

4、总结与展望

在这篇综述中，作者总结了电场控制的反铁磁自旋电子器件的研究进展。作者首先详细地介绍了反铁磁自旋电子器件的电场调制的方法及发展现状，讨论并评价了包括使用应力，离子液体，介电材料和电化学离子迁移等电场调制的优缺点。作者认为，尽管这些方法在反铁磁自旋电子器件的电场调制方面取得了一系列的研究成果，但仍有一些细节并没有研究清楚。尽管存在着这些问题，但正是这些工作推动了一些相关理论的发展。因此，作者还进一步介绍了如Néel自旋轨道转矩，手性自旋电子学，拓扑反铁磁自旋电子学，各向异性磁阻，存储器件，2D磁性以及与反铁磁有关的磁离子调制等各种新兴的主题研究。同时，作者还对高质量的室温反铁磁隧道结，反铁磁自旋逻辑器件和人工反铁磁神经元的方面进行了展望，并认为其为反铁磁自旋电子存储器件的商品化、超越互补金属氧化物半导体（CMOS）的小尺寸低能耗新概念逻辑器件和模拟生物神经元系统等提供了研究思路。

文献链接：Electric-Field-Controlled Antiferromagnetic Spintronic Devices（Adv. Mater.2020,1905603.）

本文由我亦是行人编译整理。

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