北大&麻省理工&波士顿大学最新 Science：硼同位素富集的立方氮化硼实现超高的导热率

小胖纸 4年前 (2020-01-31) 6133浏览

【背景介绍】

众所周知，热管理指在不影响性能的情况下，采用先进材料、最新工具以及顶尖技术来控制系统温度的能力。其中，具有超高的导热率（k）的材料正是热管理所需要的，并且长期以来一直被广泛的研究。虽然对其进行了数十年的研究，但是仍然只有极少数的材料具有超高的热导率。而超高导热率即在室温（RT）下的导热率超过1000 Wm^-1K^-1。在半导体和绝缘体中，声子携带热量。晶格动力学、非谐性和缺陷之间的相互作用决定了热传递。自1953年以来，金刚石被公认为是RT中最导热的块状材料。

在1973年，Slack团队系统地制定出了一组具有高k的非金属晶体，这些元素以简单的低非谐性排列在一个简单的晶格中。自从Slack工作报道以来，在散装材料中就没有超过钻石的k（在RT下约为2000 Wm^-1K^-1，带有天然碳同位素）。据报道，磷化硼（BP）和立方氮化硼（cBN）的导热系数分别高达490 Wm^-1K^-1和768 Wm^-1K^-1。由于砷化硼（BAs）具有更重的砷元素，最初估计其k_RT为200 Wm^-1K^-1，这是因为最低阶过程的强度显着降低，从而赋予了固有的热阻、三声子散射。在2018年证明了Bas的k_RT约为1200 Wm^-1K^-1，使其成为最导热的材料之一。然而，除了BAs以外，据推测在硼原子同位素富集后，cBN的k_RT会超过2000 Wm^-1K^-1。但是仍然没有实验结果给出明确的结论。

【成果简介】

今日，美国麻省理工学院的陈刚教授、波士顿大学的David Broido教授和北京大学的宋柏（共同通讯作者）联合报道了他们通过实验表征与从头计算模拟相结合，其中包括使用具有自然（^natB）和受控丰度的硼同位素的合成晶体，通过四声子散射重新研究cBN中的热传输。通过实验证明了c^natBN晶体的k_RT可以超过850 Wm^-1K^-1，富集的c¹⁰B（或¹¹B）N可以达到1600 Wm^-1K^-1。我们测量的超高k与第一性原理计算结果相一致，但后者显示了高阶非谐声子-声子-声子相互作用对cBN中k的影响相对较弱。此外，硼同位素富集后k_RT被提高了约90％，支持了先前的计算，并代表了非常大的RT同位素效应。相比之下，同位素控制的BP和BAs计算出k_RT仅分别增加了31％和12％，与测量到的小同位素效应相符。利用模拟方法发现了这些硼素之间的差异，只有通过考虑这些差异才能理解相互之间的微妙作用。超高k和宽带隙使cBN成为微电子热管理、高功率电子和光电应用的有前景的材料。研究成果以题目为“Ultrahigh thermal conductivity in isotope-enriched cubic boron nitride”发表在国际顶级期刊Science上。