大连化物所&清华大学Nat. Commun.：揭示Pt1/Fe2O3单原子催化剂的配位结构和性能的关系

kv1004 5年前 (2019-10-30) 5473浏览

【引言】

单原子催化剂并不是一个原子的催化，而是由单原子金属中心与周围来自于载体的原子共同构成活性位，这就类似于均相催化中的金属有机配合物催化。从这个角度讲，单原子催化可以作为连接多相催化和均相催化的桥梁。但如何能像金属有机催化中通过配体的改变来调控催化性能，这是单原子催化领域所面临的难题之一。其最主要的挑战来源于单原子催化剂的刚性结构，这种刚性结构往往造成在改变配位环境的同时造成单原子的聚集。因此，如何在不改变单原子分散的前提下来调控单原子的配位结构具有非常重要的意义，同时在实验上也极具挑战性。

【成果简介】

近日，中国科学院大连化学物理研究所的王爱琴研究员、张涛院士与清华大学李隽教授（共同通讯作者）发展了一种制备单原子催化剂的新方法。他们用乙二胺来络合Pt阳离子，然后通过惰性气氛中的快速热处理除去乙二胺。这种快速热处理技术能够保证在不改变单原子分散的条件下，精细调控单原子的配位环境。多种表征技术揭示出，随着Pt-O配位数的减少，Pt的氧化态降低，加氢活性提高可以提高到目前文献报道的最高水平。同时，由于选择性只与单原子分散有关，因此该方法可以成功克服选择加氢反应中活性与选择性不可兼得的缺点。上述成果发表在国际期刊Nat. Commun.上。

【图文导读】

图1.Pt₁/Fe₂O₃催化剂的两种合成方法