最新Science: 中秋佳节-月最圆,而高指数晶面NPs形貌已可调控


【背景介绍】

金属纳米颗粒(NPs)的界面原子结构可以直接影响催化活性,而具有高指数晶面的NPs则有优异的催化活性。目前,常用的固态前体的热分解生产的贵金属NPs通常具有低指数晶面,而制备出稳定的且具有高指数晶面的NPs通常依赖于稳定配体,但这些配体往往难以去除,并可能通过阻断活性位点对催化活性产生负面影响。此外,NPs在催化过程中,若是NPs界面残留的有机小分子,将不利于暴露催化剂界面活性位点,进而阻碍了催化反应。更重要的是,目前已报道的无配体纳米颗粒合成方法大多数是小通量的电化学方法,基本没有报道可大规模的制备方法。当然,在克服上述问题后,如能可控性的调控NPs的形貌,那无异于锦上添花!

【成果简介】

今日,美国西北大学的Chad A. Mirkin教授(通讯作者)报道了他们利用金属元素的欠电位沉积(UPD)来制备出了具有高指数晶面及形貌可控的NPs。并且通过预先假设固定相合成用于控制NPs的各向异性生长。利用该策略可大规模制备了四六面体(THH)形状的Pt、Pd、Rh、Ni、Co和双金属NPs且尺寸均匀。同时,作者还利用密度泛函理论(DFT)和电子显微镜研究来确定这种成形过程发生的原因和方式。最后,将Sb-、Bi-、Pb-和Te-改性的THH-形态的Pt NPs作为甲酸氧化的电催化剂,以探究其催化性能。研究成果以题目为“Shape regulation of high-index facet nanoparticles by dealloying”发表在国际顶级期刊Science上。

【图文速递】

图一、通过与外加金属合金化/脱合金化制备THH颗粒

图二、通过Sb改性制备THH Pt颗粒

图三、通过外加金属改性制备THH Pt、Pd、Rh、Ni和Co颗粒


图四、通过Bi修饰制备THH双金属颗粒

【小结】

总之,该策略非常易于使用、可扩展且对工业生产有效。此外,因为其高指数晶面的失活结构可以再循环,所以对于我们已经用商业催化剂样品进一步研究和表征的催化剂回收和再活化过程将特别有吸引力。然而,作者需和其他人共同探索和定义尺寸控制的限制、形状控制的原子级机制以及支持交互的作用,以便进一步充分利用这种新方法。

文献链接:Shape regulation of high-index facet nanoparticles by dealloying(Science,2019, DOI: 10.1126/science.aax5843)

本文由CQR编译。

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