滑铁卢大学陈忠伟团队J MATER CHEM A综述：多孔碳基材料设计及其CO2捕集应用

1、背景介绍

近年来，由于人类能耗需求的增长和大量化石燃料的使用，温室气体的排放量以惊人的速度增长。随之而来的全球气候变暖、海平面上升等生态问题日益显现，温室效应带来的一系列环境问题已严峻威胁人类社会存在和发展。温室气体主要包括二氧化碳（CO₂）、甲烷、氮氧化物、氟氯烃等，其中二氧化碳在大气中的含量最高，是造成温室效应的主要因素。据Global Carbon Budget 2018最新报道，全球CO₂排放量正以每年2.7%的惊人速度增长，截止2018年已达到371亿公吨。因此，发展高效的CO₂捕集（CO₂capture）技术至关重要且紧急。

目前，常见的CO₂捕集技术主要包括吸收法、膜分离法和吸附法。前两者通常面对较大的技术问题，比如胺基吸收剂毒性强、对设备造成腐蚀、再生能耗高，以及需要高压实现膜分离从而导致能耗增大，分离效率和产品纯度低。而使用多孔材料通过吸附的方法被认为是最具潜力的技术，可以广泛应用于不同操作环境。其中，多孔碳材料一直以来是材料领域和气体吸附领域的研究热点，其具有发达且易调控的孔隙结构、巨大的比表面积，以及较强的化学和热稳定性，同时对CO₂的吸附容量大，原料来源广泛，成本相对低廉，尤其是在有水蒸汽的情况下使用多孔碳材料不但可以节省能耗，而且可以提升回收的CO₂纯度。然而，发展合理有效的多孔碳设计策略是实现高效率CO₂捕集的关键。随着近几年碳材料的迅速发展，基于CO₂捕集技术对其进行系统性总结和展望是非常有必要的。

2、成果简介

近日，加拿大滑铁卢大学的陈忠伟教授（通讯作者）团队系统总结了近年来多孔碳材料在CO₂捕集领域的研究进展。文章首先基于不同的前驱体材料，综述了设计和合成多孔碳的方法论，着重分析了有效调节孔隙结构和表面化学性质的策略，特别总结了其制备-结构-吸附性能的关系。然后从孔结构和表面化学掺杂的层面，在本质上详细讨论了多孔碳和CO₂分子之间的相互作用机理，旨在从根本上揭示并理解多孔碳基材料的CO₂吸附行为。最后，文章全面总结了目前多孔碳材料在实验室制备和实际工业生产中所面临的挑战，以及对其未来发展的机会与前景进行了展望。该综述意在提供一个系统性的多孔碳材料设计和合成指导方针，为活跃在碳材料和气体吸附领域的科研人员提供参考。

相关成果以题为“RationalDesign of Tailored Porous Carbon-Based Materials for CO₂Capture”发表在Journal of Materials Chemistry A(IF: 10.733)上。文章第一作者为张震博士生。

3、图文导读

图1 生物质合成多孔碳基吸附剂

图2 极微孔碳纳米球合成策略

图3 生物质（典型包括糖类）水热碳化合成官能化的碳质材料

图4

（a）纤维素水热碳化反应机理；（b）改性水热碳化过程制备富含羧基的碳微球

图5 三重模板法合成多级孔碳材料

图6

（a）自组装策略合成含有多维度孔结构的多孔碳；（b）无模板策略合成微孔和大孔复合碳材料

图7 硬模板法合成纳米多孔碳

图8 碳材料家族：

（a）无定形碳，（b）3D石墨，（c）2D石墨烯，（d）1D碳纳米管，（e）0D碳富勒烯

图9

（a）APTS改性碳纳米管对CO₂吸附机理；（b）碳纳米管用于水中CO₂捕集

图10 多孔碳纳米管用于CO₂和CH₄分离及其理论计算模型

图11 不同分压下CO₂吸附量与孔径关系

图12 蒙特卡洛分子动力学模型用于研究不同微孔孔径对CO₂分子的作用

图13 可控合成策略设计极微孔碳材料

图14 含氧基团官能化的碳孔对CO₂的吸附作用

4、总结与展望：

多孔碳材料的合理设计和应用一直以来是材料科学中最引人关注的研究领域。过去几十年已经见证了多孔碳材料的迅速发展，及其对CO₂捕集和分离的应用，为减缓全球变暖作出重要贡献。理想的碳吸附剂应具有丰富的极微孔（孔径小于0.7纳米）和有效的化学基团修饰（例如N, –OH, –COOH, K, Mg, Na, Ca等）。

未来的研究重点应该关注于：1）发展绿色可再生资源作为前驱体来制备多孔碳，降低加工成本和促进可持续发展性；2）发展孔结构和表面化学高效可调的合成方法论，最大化CO₂捕集效率；3）CO₂捕集性能评价应在真实或者模拟真实环境（含有水蒸气、其他酸性气体等竞争吸附组分）下进行，而不是实验室规模最常见的动态纯气体测试条件；4）常被忽视的吸附动力学研究必须给予足够重视，来实现经济高效的吸附-脱附循环再生过程。

我们希望该综述文章可以为新型多孔碳材料的设计和加工提供指导，对未来气体吸附分离材料的研发有重要借鉴意义。

文献链接：Rational Design of Tailored Porous Carbon-Based Materials for CO₂Capture,J. Mater. Chem. A, 2019, DOI: 10.1039/C9TA07297G.

5、团队介绍：

陈忠伟，加拿大滑铁卢大学(University of Waterloo)化学工程系教授，滑铁卢大学电化学能源中心主任，加拿大国家首席科学家(CRC-Tier 1), 国际电化学能源科学院副主席，加拿大工程院院士。陈忠伟院士带领一支约70人的研究团队常年致力于燃料电池，金属空气电池，锂离子电池，锂硫电池，锂硅电池，液流电池等储能器件的研发和产业化。近年来已在Nature Energy, Nature Nanotechnology, Nature Communication, Journal of the American Chemical Society, Angewandte Chemie International Edition, Advanced Materials, Energy & Environmental Science, ACS Nano等国际顶级期刊发表论文270余篇。目前为止，文章已引用次数达20000余次, H-index 指数为73，并担任ACS Applied & Material Interfaces副主编。

课题组主页：http://chemeng.uwaterloo.ca/zchen/

本文由滑铁卢大学陈忠伟团队供稿。

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