Physical Review B：局域化极化子和电导荷电载流子对巨介电陶瓷介电响应的贡献机制

【前言】

巨介电材料在电容器、存储器、电池方面具有很好的应用。近些年对巨介电材料的开发和物理机制的探索一直没有停止过。当前巨介电材料主要集中在铁电材料和一些晶界层电容器材料，前者主要与铁电极化相关，后者主要与电学非均匀结构有关。其中电学非均匀结构的物理机制一直没有得到深入的研究。

【成果简介】

近日，桂林理工大学和西安交通大学研究团队对电学非均匀结构引起的巨介电行为进行了深入的研究，揭示了巨介电常数产生的本征机制。研究成果发表在权威期刊《物理学评论B》（Physical Review B）上，论文题目为Localized polarons and conductive charge carriers: Understanding CaCu₃Ti₄O₁₂over a broad temperature range/局域化极化子和电导荷电载流子：对CaCu₃Ti₄O₁₂宽温区介电响应的理解，桂林理工大学为第一作者单位，西安交通大学为通讯作者单位。

钙钛矿陶瓷CaCu₃Ti₄O₁₂（CCTO）在室温附近显示一个非常宽的介电常数平台，普遍认为这个介电平台主要与晶粒/晶界的Maxwell-Wagner效应有关，但是为何在特定温度出现Maxwell-Wagner效应以及巨介电常数的来源途径仍然不清晰。桂林理工大学刘来君和西安交通大学王大威等用他们提出的统计模型对介电谱进行了分析，给出了局部电荷载流子（极化子）和导电荷电载流子的组合效应，以此明确了在宽温度范围内不同频率下介电常数的贡献机制。研究发现在低温度下，低介电常数与冻结极化子有关；在较高温度下，介电常数的增加与极化子的热激发有关，晶粒的电导增加而晶界的电导维持不变，从而引起Maxwell-Wagner效应；在高温度下，介电常数的快速增长归因于热激活荷电载流子的导电性。该结果能够有效分离出局域极化子和导电荷电载流子对介电响应的贡献，并量化它们的活化能，对较小的低温介电常数、介电常数的聚集增加以及室温附近的介电常数平台作出了很好的解释。另外，通过对模型参数的分析发现，CCTO低的介电损耗和高的介电温度稳定性与激活的极化子的数目与其极化率之间的微妙平衡有关。

该工作得到了国家973计划、国家自然科学基金、广西自然科学基金、国家留学基金委、美国海军研究局、加拿大自然科学和工程研究委员会等的共同资助。加拿大Simon Fraser University叶作光教授、A.A.Bokov教授、广西大学彭彪林教授、西安交通大学张洁副教授等在结果分析方面提供了有益讨论。

论文链接：https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.99.094110

本文由桂林理工大学团队供稿。

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