Angew. Chem. Int. Ed.: 苝二酰亚胺/富勒烯作电子传输层显著提升反式钙钛矿电池效率和稳定性

【引言】

有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池因其高的光电转换效率及简单廉价的制备工艺，在光伏领域掀起了新的研究热潮，是当前发展最快的新一代薄膜光伏器件。经过近十年的研究发展，钙钛矿太阳能电池的光电转换效率已经从3.8% 跃升至目前的最新认证效率24.2%，与商业化的晶硅太阳能电池相当。以器件结构分类，钙钛矿电池可分为正式结构 (n-i-p)和反式结构 (p-i-n)，与前者相比，反式结构器件因制备工艺简单、可低温成膜、无明显迟滞效应等优点受到越来越多的关注。PCBM因其优异的电子迁移率、与钙钛矿匹配的能级结构、能有效钝化钙钛矿缺陷以及可低温溶液制备等优势，已广泛使用作为反式钙钛矿器件的电子传输层，然而其光化学不稳定性限制了器件效率及稳定性的进一步发展。已有研究报道π-共轭有机材料−苝二酰亚胺 (PDI) 具有较高的导电性和迁移率，同时可以隔离钙钛矿薄膜、钝化表面缺陷并防止钙钛矿分解，然而基于PDI为电子传输层的电池效率却不如人意。因此实现PCBM和PDI优势的结合将有望实现反式钙钛矿电池效率和稳定性的进一步发展。

【成果简介】

近日，武汉大学杨楚罗教授、西南大学朱琳娜副教授、香港滚球体育 大学杨世和教授（共同通讯作者）等人报道了一种苝二酰亚胺/富勒烯杂化物PDI-C₆₀，相比于PCBM，其电子迁移率和分子有序性得到改善。此外，在PDI中的一些含有孤对电子的原子或基团可与钙钛矿中未配位的Pb原子形成配位键，进而有效改善器件稳定性。基于PDI-C₆₀为电子传输层的钙钛矿电池最高效率可达18.6%，远远高于PCBM (16.6%) 和PDI (13.3%)为电子传输层的器件，同时器件稳定性也得到明显改善。研究人员利用飞行时间−二次离子质谱仪 (TOF-SIMS)揭示其稳定性改善机理，表明PDI-C₆₀对薄膜起到了很好的隔离作用，阻止了钙钛矿的分解，从而提高了器件的稳定性。相关成果以题为“ Designing Perylene Diimide/Fullerene Hybrid as Effective Electron Transporting Material in Inverted Perovskite Solar Cells with Enhanced Efficiency and Stability ”发表在Angew. Chem. Int. Ed.上，武汉大学的博士生罗正辉和西南大学吴飞博士为论文的共同第一作者。

【图文导读】

图一 PDI-C₆₀合成路线

图二 PDI-C₆₀的能级结构表征

(a) PDI-C₆₀的循环伏安扫描曲线，以此估计LUMO能级；
(b) PDI-C₆₀的氯仿溶液和薄膜的紫外-可见吸收光谱，以此估计带隙；
(c) 钙钛矿器件中所用材料的能级示意图；
(d) 反式钙钛矿电池器件结构图。

图三 钙钛矿电池器件性能表征

(a) 电池J-V性能曲线；
(b) 电池IPCE光谱和积分电流曲线；
(c) 正反扫J-V性能曲线；
(d) 稳态光电流和效率输出。

图四 钙钛矿薄膜PL/TRPL光谱表征

图五 钙钛矿器件稳定性测试

(a) 钙钛矿电池在大气环境下的稳定性测试；
(b) 不同电子传输层的接触角测试；
(c, d) 钙钛矿器件的TOF-SIMS深度剖面图

【小结】

研究人员巧妙合成了PDI-C₆₀作为反式钙钛矿电池的电子传输层，相比于PCBM，具有较浅的HOMO和LUMO值、更高的电子迁移率和更强的疏水性。基于PDI-C₆₀为电子传输层的钙钛矿电池最高效率可达18.6%，同时PDI-C₆₀对薄膜起到了很好的隔离作用，有效阻止了钙钛矿的分解，从而提高了器件的稳定性。该PDI-C₆₀杂化策略为反式钙钛矿器件的高效电子传输层设计提供了新的研究思路。

文献链接：Designing Perylene Diimide/Fullerene Hybrid as Effective Electron Transporting Material in Inverted Perovskite Solar Cells with Enhanced Efficiency and Stability（Angew. Chem. Int. Ed. 2019, DOI: 10.1002/anie.201904195）

本文由噜噜编译。

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