AFM:二维铁磁体的非易失性电控制和异质界面诱导的半金属性

【引言】

铁磁作为物理学的基本概念，是磁存储和许多电子设备的基础。自石墨烯发现以来， 原子厚度的范德华（vdW）材料一直处于材料研究的前沿。几乎所有体材料的凝聚态行为，如超导、半导体、半金属和铁电等，都已经在二维vdW材料中被观测到。然而，一直到2017年，二维铁磁性才在双层Cr₂Ge₂Te₆和单层的CrI₃中被观测到。

二维铁磁材料的研究主要集中在两个方向：（ⅰ）探索新的高性能vdW铁磁体，如高迁移率的铁磁半导体，宽自旋间隙的半金属，和高居里温度的铁磁体等；（ii）对于实验上已知的vdW铁磁体，开发新的应用， 如实现原子厚vdW铁磁体的合理控制。

电控制是调制原子厚vdW铁磁体的有效策略。然而，现行方法具有易失性，即需要持久的施加电控制，否则由电控制诱导的状态很难维系。这不仅导致能量的过度消耗，而且还阻碍了vdW铁磁体在非易失性磁电纳米器件中的应用。

在三维块体材料中，多铁性异质结构是实现磁性和电性的非易失性耦合的最有效策略之一。这种策略对原子厚度的二维铁磁体是否也有效呢？铁电材料具有双稳定极化状态P↑和P↓，铁电材料在这两种极化状态之间的电转换是非易失性的，也就是说，即使移除外部电场，相应的极化状态也会得以保留。原则上，如果多铁性异质结构中的二维铁磁体与铁电的P↑和P↓状态有耦合，那么，二维铁磁体的电控制也将是非易失性的。

在上面思路指引下，美国波多黎各大学陈中方教授（通讯作者）课题组通过密度泛函理论（DFT）计算，证实利用铁电材料作为辅助层可以有效实现二维铁磁体的非易失性电控制。具体来讲， 当铁磁单层CrI₃和铁电MXene Sc₂CO₂一起形成多铁性异质结构时，P↑ Sc₂CO₂不会改变CrI₃的半导体性质，但P↓ Sc₂CO₂会使CrI₃成为半金属。因此，利用两个相反的铁电极化状态之间非易失性的转变，可以间接地实现CrI₃铁磁半导体和半金属之间的非易失性电控制。值得强调的是，CrI₃中由异质界面诱导的半金属性具有本征性，不需要任何化学修饰或物理改性，这对实际应用是相当有利的。这项工作为二维vdW铁磁体的非易失性电控制和CrI₃在半金属基纳米电子器件中的应用铺平了道路。相关研究成果以“Nonvolatile Electrical Control and Heterointerface-Induced Half-Metallicity of 2D Ferromagnets”为题发表在Adv. Funct. Mater.上。

【图文导读】

图一、二维铁磁体电控制示意图

（a，b）原子厚vdW铁磁体易失性（a）和非易失性（b）的电控制的示意图;

（c，d）单层CrI₃（c）和MXene Sc₂CO₂（d）的顶视图和侧视图，其中I，Cr，Sc，C和O原子分别用深红色，蓝色，白色，灰色和红色表示;

（e，f）CrI₃和P↑（e）与P↓（f）Sc₂CO₂组成的异质结构。

图二、能带结构

（a-f）CrI₃（a）和MXene Sc₂CO₂（b）电子能带结构以及CrI₃/P↑ Sc₂CO₂（c，d）和CrI₃/P↓ Sc₂CO₂（e，f）异质结构对应的电子能带结构。红线和绿线分别表示CrI₃的自旋向上（S↑）和向下（S↓）的贡献，而蓝线表示MXene Sc₂CO₂的贡献。E_F代表费米能级。

图三、铁磁半导体到半金属转变的内在机制

（a）S↑ CrI₃，S↓ CrI₃，P↑ Sc₂CO₂和P↓ Sc₂CO₂相对于真空能级E_vac的带边以及半导体到半金属转变的内在机制示意图；

（b）单个CrI₃和MXene Sc₂CO₂的xy平面平均静电势；

（c，d）CrI₃/Sc₂CO₂异质结构的差分电荷密度分布和差分电荷密度的积分，其中红线代表在xy平面密度的积分，而黑线是沿z方向的红线的积分；

（e，f）CrI₃/P↑ Sc₂CO₂（e）和CrI₃/P↓ Sc₂CO₂（f）异质结构的电荷转移（黑线），其中红线和蓝线分别为自旋向上和自旋向下的贡献。

图四、可能的应用：CrI₃接触的Sc₂CO₂场效应晶体管（FET）

（a）CrI₃接触的Sc₂CO₂FET模型；

（b）金属电极（CrI₃/P↓ Sc₂CO₂异质结构）的费米能级和半导体Sc₂CO₂的价带顶 （VBM）；

（c，d）半导体Sc₂CO₂的价带（VB）（c）和 导带（CB ）；

（e）半导体Sc₂CO₂的空穴（蓝色）和电子（红色）迁移率与温度的关系。

图五、可能的应用：原子厚CrI₃/Sc₂CO₂多铁存储器

（a，b）原子厚CrI₃/Sc₂CO₂多铁存储器模型。数据写入取决于铁电Sc₂CO₂，数据读取是基于铁磁CrI₃与铁电Sc₂CO₂的极化态P↓（a）和P↑（b）之间的耦合所引起的不同电信号或光信号。

【小结】

在本文中，通过DFT计算，表明在CrI₃/Sc₂CO₂多铁性异质结构中，铁磁CrI₃单层与铁电Sc₂CO₂的P↑和P↓态存在耦合。当与P↑ Sc₂CO₂接触时，CrI₃保持半导体性，但当P↑电转换为P↓ 时，CrI₃变为半金属。进一步的分析表明，CrI₃与铁电Sc₂CO₂的极化状态的耦合源自于铁电体中被打破的空间反演对称性；与P↓ Sc₂CO₂接触时，铁磁CrI₃的半金属行为归因于异质界面的电荷转移和铁磁体中被打破的时间反演对称性。这项工作不仅提供了将二维铁磁体调制成半金属的有效方法（异质界面工程），而且提出了一种可行的途径（引入铁电材料作为辅助层），来实现二维铁磁体的非易失性电控制。

文献链接：“Nonvolatile Electrical Control and Heterointerface-Induced
Half-Metallicity of 2D Ferromagnets”(Adv. Funct. Mater，2019，DOI:10.1002/adfm.201901420 )

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