华南理工张勤远&周博AM：利用界面能量传递IET观测能量迁移效应

【引言】

稀土掺杂上转换纳米发光材料因其优异的发光学性质在激光、显示、光伏、生物成像、诊疗等诸多领域表现出巨大的应用潜力。近期研究发现，能量迁移在获得光子上转换以及发光调控方面具有独特优势。然而，能量迁移因与其他能量作用过程同时发生会被掩盖，即使对于迁移离子单掺体系，在技术上也难以将迁移离子激发与入射光源直接激发区分开来。因此，能量迁移研究面临巨大挑战。

【成果简介】

近日，华南理工大学发光材料与器件国家重点实验室张勤远教授&周博教授团队与合作者广东工业大学材料与能源学院陶丽丽副教授（共同通讯作者）提出了一种可实现微观尺度观测能量迁移的新策略。通过构建界面能量传递IET（Interfacial Energy Transfer）调控的敏化层-迁移层-监测层纳米结构和选取适合的敏化离子与监测离子，成功观测到Tb、Gd、Yb等稀土离子在纳米尺度的能量迁移特性。研究同时发现，利用Yb的能量迁移特性可实现808nm激发的Eu、Tb长寿命上转换发光。进一步利用时间门技术可有效识别依赖于长寿命存储的信息，可望用于信息安全领域。该研究成果以“Probing energy migration through precise control of interfacial energy transfer in nanostructure”为题，发表在Adv. Mater.上(Frontispiece Paper)。

【图文导读】

图1：IET调制的三层核壳结构模型构建

a）S-A共掺体系中，能量迁移EM与能量传递ET同时发生示意图；

b）M-单掺体系中，迁移离子M可同时被临近离子和外来激发能量激发示意图；

c）构建IET调制的三层核壳结构（敏化层-迁移层-监测层）用于观测能量迁移效应。

图2：构建Gd-Tb-Eu三层核壳结构观测Tb-sublattice能量迁移

a）Gd-Tb-Eu体系能量传输过程示意图；

b-d）纳米颗粒样品形貌表征与元素分布成像及光谱结果；

e）监测层Eu发光强度与迁移层Tb发光强度及寿命随迁移层Tb离子浓度变化趋势；

f）可见光发光颜色调控。

图3：构建三层核壳结构观测Gd-sublattice与Yb-sublattice能量迁移

a-c）Ce-Gd-Eu三层核壳结构观测Gd-sublattice能量迁移：

a,b）能量传输过程示意图与光谱结果；

c）监测层Eu发光强度与迁移层Gd发光强度及寿命随迁移层Gd离子浓度变化趋势；

d-g）Nd-Yb-Er三层核壳结构观测Yb-sublattice能量迁移：

d-f）能量传输过程示意图与光谱结果；

g）监测层Er发光强度与迁移层Yb发光强度及寿命随迁移层Yb离子浓度变化趋势。

图4：长寿命上转换与隐藏信息提取

a）实现808nm激发Tb和Eu长寿命发光的三层结构设计及染料敏化增强发光示意图；

b）寿命结果；

c）时间门技术示意图；

d）利用时间门技术提取长寿命信息（荷花图案）。

【小结】

本研究成功构建了可用于微观观测能量迁移的三层纳米结构设计，促进了纳米尺度能量迁移特性的理解，可望进一步用于稀土相互作用基础研究以及开发新型高效上转换发光材料。

文献链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.201806308

(Advanced Materials, 31, 1806308 (2019), DOI: 10.1002/adma.201806308).

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本文由华南理工大学发光材料与器件国家重点实验室张勤远教授&周博教授团队供稿。

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