以色列理工学院AFM：二维场效应晶体管介电材料的理论研究

【研究背景】

二维材料研究异常火热，尤其是二维材料在电子和光电子学中的应用，如传统硅和二氧化硅材料应用已经发展到极限。在众多二维材料中，单层MoS₂具有独特的性质，如直接带隙、高固有电荷密度、光致发光、谷极化、柔韧性和透明性。这些特性加上高质量大面积可得的辉钼矿晶体以及简易化学合成方法，二维MoS₂已经吸引了极大的兴趣。然而，MoS₂在器件中的性能高度依赖于其介电环境以及与相邻材料的界面质量。因此，有必要鉴别和表征二维介质材料，以便与MoS₂联合使用，推进基于缩小尺寸的电子设备技术。决定介电材料功能的关键因素是电子通过介电材料和附加界面进行转移的能力，这对于设计高性能结构是至关重要的。电子穿透速率与给定界面的原子结构直接相关，可以在密度泛函理论（DFT）框架下高度精确地研究。然而，目前很少有关于二维绝缘电介质原子性质的综合研究。

【成果简介】

近日，以色列理工学院Maytal Caspary Toroker教授团队通过将第一原理DFT计算与波包传播相结合，模拟了通过几种基于MoS₂异质结构的界面电子传输。几种二维电介质如单层SiC、hBN和BeO具有良好的性能和与MoS₂兼容的蜂窝结构可用于构建异质结构。随后使用DFT计算这些异质结构的基态原子和电子性质。确定界面的原子结构，并通过研究界面形成能量和界面处应力/应变的存在来评估它们的稳定性。结果表明，所选择的所有三种材料都是良好的介电材料，但SiC性能最差，单层BeO具有最佳的绝缘性能，hBN可以阻止最多的界面处的电荷泄漏。最后，通过将DFT计算的界面电位结合到时间依赖的薛定谔方程（TDSE）中来模拟界面处电子的动力学，然后通过使用分裂算子算法求解该方程。这些不同的技术可用于识别最有前景的基于MoS₂器件的绝缘电介质。该成果近日以题为“Theoretical Investigation of Dielectric Materials for Two-Dimensional Field-Effect Transistors”发表在知名期刊Adv. Funct. Mater.上。

【图文导读】

图一：各界面稳定的混合结构

首先作者研究了SiC/MoS₂、BeO/MoS₂和hBN/MoS₂界面的结构排列。

由左至右依次为SiC/MoS₂、BeO/MoS₂、hBN/MoS₂界面结构松弛单元的俯视图。底部由左至右为SiC/MoS₂、BeO/MoS₂、hBN/MoS₂界面松弛结构单元单元图。

图二：界面化学键作用下的电荷转移

建立了界面的原子结构，作者研究了界面化学键作用下的电荷转移。界面处的电荷密度差是通过从界面的总电荷密度中减去每种隔离材料（真空中的每个单层）的电荷密度来计算的。

顶部，BeO和MoS₂的原始单层与它们的界面之间的电荷密度差ρ_diff的三维示意图，其中电荷累积为绿色，电荷耗尽为红色。

图三：电子结构和带偏移

通过比较隔离材料与界面材料的能带图，可以轻松地识别带结构的变化。在界面处的带的移动可以与两个界面材料的电子态杂化有关。电荷载体在界面处的行为很大程度上取决于界面材料的能带的排列，从而取决于带偏移。界面可以分为三种类型：跨越间隙（称为I型），交错间隙（II型）和断裂间隙（III型）。

计算不同异质结构及其隔离组分材料沿高对称方向的能带。能量以eV表示，并与结构的价带最大值有关。从左至右依次为绝缘介质材料的能带结构、与MoS₂单层界面的能带结构以及单层的能带结构。每个界面的条带根据占据它们的状态的百分比进行着色，其中100% MoS₂占紫色，100% SiC (hBN， BeO)占棕色(绿色，红色)，由彩条表示。

图四：隧道势垒

界面上的隧道势垒以其宽度和高度为特征。较低的势垒高度和较窄的半导体金属界面宽度意味着较高的电子转移概率。隧道势垒宽度可以通过界面的物理分离来确定。

由Vesta生成的SiC/MoS₂界面结构的晶胞的顶部侧视图。红色箭头表示界面（d）处的物理分离。下图，沿垂直于SiC/MoS₂界面的方向的一维有效电位图。

图五：SiC/MoS2界面的一维有效电位

为了模拟电子在各界面的量子输运，建立了基于一维有效电位的有效哈密顿量。

左图，沿垂直于SiC/MoS₂界面的方向的一维有效电位图由黑线表示。 电子波包的初始能量由绿线和红线表示。右图，哈密顿量（绿松石）的本征函数沿着垂直于SiC/MoS₂界面的方向绘制在一维有效电位（黑色）旁边。

图六：波包动力学

以每个界面中的MoS₂单层的Mo原子为中心的高斯波包向绝缘体传播。通过将波包跨越到有效哈密顿量的本征函数上并计算波包概率与本征函数的重叠的平方来计算波包占用特定波函数的概率。在给定的波包动态模拟中，电子通过自由模式界面传输，而MoS₂层中的深核心水平始终高度占据，绝缘子的深态占据的位置非常小。

蓝色为BeO/MoS₂界面中从MoS₂单层向BeO单层传播的电子动力学，在每个时间步长上，显示绝对值的平方和波包的实部(分别为上下)。

图七：传输概率（ΔQ）

对于每一个界面，波包传播直到达到x_int而不影响ΔQ。当波包到达时，从MoS₂到绝缘体的传输概率开始累积。一段时间后转移停止，ΔQ到达平台值。

计算传输概率（ΔQ）作为所有界面的时间函数：蓝色的BeO/MoS₂，绿色的hBN/MoS₂和粉红色的SiC/MoS₂。实线表示初始能量等于隔离MoS₂单层的CBM，虚线表示初始能量等于隔离MoS₂单层的VBM。

图八：外部偏置

该模拟还可以扩展到包括在现实设备操作期间将存在的外部电位。例如，在模拟中将一维有效电位添加到外部电位，以模拟向接口施加电压。这对于评估FET的栅极堆叠中存在的实际施加的偏置电压下的漏电流是有用的。

左图，计算的SiC/MoS₂传输概率（ΔQ）与时间的函数，对于不同的施加电压值，初始能量等于隔离的MoS₂单层的CBM。黑色箭头表示随着外部偏压增加ΔQ和Θ的趋势。右图，跨界面的外部电位形式，施加的偏压为0.5 V，原子显示在背景图中。左上插入，金属-绝缘体-半导体FET的结构。

图九：温度依赖性

由于入射粒子能量随温度的增加而增加，势垒高度会随温度的增加而降低，因此温度在模拟中也很重要。在零度下，存在将占据和未占用状态分开的尖锐边缘，但是在升高的温度下，该边缘开始模糊，并且较高能量状态具有非零的被占用概率。

对于SiC/MoS₂界面内的高斯波函数，初始能量等于孤立的MoS₂单层的VBM，波函数在哈密顿量本征态上重叠的绝对值用能量函数表示(实心红圈)。对于不同的温度，FD重量也显示为能量的函数。实线表示波函数E₀的初始能量、界面E_VBM的VBM和界面E_CBM的CBM。

【小结】

综上所述，我们开发了一种基于二维半导体MoS₂的二维介质材料界面筛选方案，并在SiC/MoS₂、BeO/MoS₂、hBN/MoS₂三种有前景的材料上进行了实验验证。该方案包括计算对介质有用的关键几何结构和电子结构特性，包括:晶格失配率高、粘附能小、原子电荷转移小、界面宽度大、与孤立材料的带结构相似、CBO和VBO势垒小。利用一种新的量子动力学模型，直接计算了电荷输运在界面上的传输系数，从而确定了这些准则。此外还演示了考虑器件中存在的外部影响的简单方法，如外部电位和有限温度。所得结果对设计高质量的MoS₂界面具有重要意义，对下一代全二维电子器件的发展至关重要。根据评测，这三种材料都是良好的介电材料。其中，SiC是所有测试标准中最差的。hBN/MoS₂的最佳(最低)传输系数为0.36。该方案对于开发更好的介电材料具有指导价值。

文献链接：Theoretical Investigation of Dielectric Materials for Two-Dimensional Field-Effect Transistors(Adv. Funct. Mater.，2019， 1808544)

本文由材料人计算组大兵哥供稿，欧洲足球赛事 整理编辑。

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