今日Nature：通过铁催化sp3 C-H官能化来酶效应组装碳-碳键

【引言】

虽然碳-氢(C-H)键在有机分子中含量丰富，但通常被认为是无反应的，无法进行化学操作。C-H功能化技术的最新进展已开始改变这一逻辑，同时强调了sp³碳上选择性烷基化的重要性和挑战。

【成果简介】

今日，在美国加州理工大学Frances H. Arnold教授（通讯作者）团队的带领下，与奥地利自然资源与生命科学大学合作，引入一种新的酶促策略，用于sp³C-H键的烷基化。这样的设计从最广泛使用的生物C-H功能化转化中获得灵感：C-H氧化。来自细胞色素P450酶催化剂被完全遗传编码并在细菌中产生，在细菌中，它们可以通过定向进化来调节活性和选择性。这些蛋白质通过活化过渡金属铁来进行这种化学反应，为主导C-H官能化领域的贵金属催化剂提供了一种理想的替代品。实验室进化酶功能化多种含有苄基、烯丙基或α-氨基C-H键的底物，具有高转换率和优异的选择性。利用这些酶的铁-血红素辅助因子介导sp³C-H烷基化，表明不同的血红素蛋白可以作为非生物转化的潜在催化剂，并将促进新型酶类C-H官能化反应在化学和合成生物学中的应用。相关成果以题为“Enzymatic assembly of carbon–carbon bonds via iron-catalysed sp³C–H functionalization”发表在了Nature上。

【图文导读】

图1酶促C-H官能化体系

图2Haem-蛋白质催化的sp³C-H烷基化

图3用P411-CHF进行苄基C-H烷基化

图4 P411酶在sp³C-H烷基化中的应用

文献链接：Enzymatic assembly of carbon-carbon bonds via iron-catalysed sp³C-H functionalization（Nature, 2018, DOI：10.1038/s41586-018-0808-5）

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