南开大学ACS Nano: 一体化柔性锂硫电池

【引言】

便携式电子产品正朝着超薄，集成，柔性的可穿戴式设备发展。为了匹配这些电子设备以实现完全自供电的柔性电子系统，必须设计具有简化和可集成的柔性能量存储设备。在各种储能装置中，锂-硫（Li-S）电池由于其理论能量密度高和正极成本低而成为有希望的候选者。最近，各种独立的碳/硫复合薄膜由于其优异的机械和电化学性能而被直接用作柔性Li-S电池的正极。然而，其中的大多数柔性Li-S电池仍然是传统的三明治结构。当这些具有传统堆叠结构的柔性装置弯曲成不同的程度时，由外部变形引起的相邻部件之间的位移和分离将会严重降低装置的性能，甚至导致短路。因此，应进一步开发具有不同电极和结构的柔性Li-S电池。最近，设计了具有一体化结构的柔性能量存储装置，其中包括电极，隔膜和甚至集流体的所有部都件集成在一起。一体化装置的连续性无缝连接不仅可以确保有效的电子和/或载荷传递能力，还可以避免频繁机械变形下相邻部件之间的相对位移或脱离，从而提高机械性能和电化学稳定性。

【成果简介】

最近，南京大学牛志强教授（通讯作者）团队设计了一种柔性的集成一体化结构，其中多壁碳纳米管/硫（MWCNTs/S）作为正极，通过刮刀涂层与真空蒸发方法相结合，将MWCNT/二氧化锰（MnO₂）夹层和蒸发的锂阳极一起集成到聚丙烯（PP）隔板上。这种一体化结构不仅可以降低电极界面接触电阻，还可以避免弯曲状态下相邻元件之间的位移或脱离，从而确保有效的电子和载荷传递能力。因此，所制备的Li-S电池在不同的机械变形下显示出高柔韧性和稳定的电化学性能。本文提供了将柔性能量存储设备的所有组件组装成具有出色结构稳定性的一体化集成架构的策略。相关研究成果以“A Flexible All-in-One Lithium-Sulfur Battery”为题发表在ACS Nano上。

【图文导读】

图一一体化柔性电池的制备示意图及其形貌表征

（a）一体化结构制备的示意图

（b）一体化结构的横截面SEM图像和C，S和Mn的（c-f）相应的元素映射

（g，h）MWCNTs/S-MWCNTs / MnO₂@PP结构的光学图像

（i，j）一体化MWCNTs/S-MWCNTs / MnO₂@ PP @ Li结构的光学图像

图二柔性一体化电池的各组分的SEM表征和力学性能表征

（a）MWCNTs/MnO₂涂层，（b）MWCNTs/S涂层和（c）Li层的SEM图像。

（d）MWCNTs / S-MWCNTs / MnO₂@ PP的一体化结构的应力-应变曲线和MWCNTs / S膜，MWCNTs / MnO₂膜和PP分离器的堆叠结构

（e）弯曲成圆柱形辊的多层膜结构的机械模型

（f）在不同弯曲状态下的一体化结构的归一化薄层电阻，其中R0和L0是初始值

图三多硫化物的阻隔实验

（a）一体化Li-S电池在1.7和2.8V之间的CV曲线，扫描速率为0.1mVs^-1

（b）充放电曲线

（c）倍率性能

（d）EIS谱图

（e）在1C下的长循环性能

图四一体化柔性软包Li-S电池在不同条件的电化学性能表征

（a）一体化软包Li-S电池在0.1C的第一次循环时的充放电曲线

（b）柔性一体化和堆叠式软包装Li-S电池平面和不同弯曲状态下的循环性能

（c）折叠状态下的一体化和（d）堆叠结构的横截面SEM图像

（e）一体化和堆叠式软包装Li-S电池在平坦和弯曲状态下的EIS

（f）一体电池和堆叠电池之间的电化学性能比较。

（g）在不同弯曲状态的下使得莲花灯变亮

【小结】

总之，本文开发了一种将浆料涂层与真空蒸发方法相结合的策略，以实现柔性的一体化集成MWCNTs/S-MWCNTs/MnO₂@ PP @ Li结构，其中包括Li-S电池的正极，中间层，隔膜和锂负极。其连续无缝连接可有效避免相邻部件在不同机械变形下的位移或脱离，以确保负载和/或电子传递能力。因此，一体化结构显示出优异的柔韧性和结构稳定性。更重要的是，所制备的一体化软包装Li-S电池在不同的弯曲状态下即使在轧制，扭曲或折叠时也表现出快速的电化学动力学和稳定的电化学性能。

文献链接：“A Flexible All-in-One Lithium-Sulfur Battery”(ACS Nano, 2018,DOI: 10.1021/acsnano.8b06936)

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