美国西弗吉尼亚大学J. Am. Chem. Soc. : 巯基化Ag合金化Au纳米团簇中CO吸附的机器学习预测

【引言】

巯基化金纳米团簇是研究最广泛的体系之一，在催化、电子和生物医学等领域具有重要应用。随着合成技术的发展，研究人员发现了上述体系的双金属类似物，能够进一步调节金基纳米团簇的电化学性质以扩大其适用范围。遗憾的是，尚无理论方法可在合理的时间内探索所有可能的合金组合，开发能够智能预测性质的方法十分重要。目前，研究人员成功运用现代机器学习模型来预测各种纳米体系的化学特征，包括介电常数、原子电荷、带隙、气体吸附和HOMO/LUMO能级等。近年来，研究人员提出了定义配位数的不同方法来预测没有配体钝化的金属纳米团簇中的吸附性质。然而，含有不同非金属原子并且不同方向取向配体的存在使吸附剂-吸附物的相互作用更加复杂。

【成果简介】

近日，美国西弗吉尼亚大学James P. Lewis教授(通讯作者)等提出了一种基于随机森林方法的机器学习模型来预测巯基保护纳米团簇的CO吸附，并在J. Am. Chem. Soc.上发表了题为“Machine-learning Prediction of CO Adsorption in Thiolated Ag-alloyed Au Nanoclusters”的研究论文。作者的模型中使用了最初基于Au₂₅纳米团簇的两个特征选择和训练阶段。机器学习方法的优点之一是定义特征中的相关性解开了各种结构参数之间的关系。例如，在Au₂₅中，作者发现基于Ag原子相对于CO吸附位点的分布的特征是预测吸附能量中最重要的。该机器学习模型很容易扩展到其他基于Au的纳米团簇，此外，作者展示了关于Ag合金Au₃₆或Au₁₃₃纳米团簇上CO吸附的预测。

【图文简介】
图1 CO/Au₂₅体系的示意图

CO/Au₂₅体系的示意图，其中两个相邻层的假设边界以红色虚线表示，AS代表CO吸附位点，表面上的Au/Ag原子吸附位点以蓝色表示，由于空间位阻CO难以接近的核心Au/Ag位点以橙色表示。

图2 计算的CO吸附能变化

计算的CO吸附能变化。

图3 用于理论计算的重要特征

随机森林选择的特征按重要程度排列以及相应的Pearson相关系数和互信息值。

图4 特征之间相关性矩阵

最重要特征之间的相关性矩阵。

图5 最终模型实际与预测吸附能量的预测性能曲线

a) 实际与预测的回归曲线；
b) (预测-实际)吸附能的直方图计数。

图6 Au₃₆和Au₁₃₃纳米团簇的预测性能图

a) Au₃₆纳米团簇的预测性能图；
b) Au₁₃₃纳米团簇的预测性能图。

【小结】

综上所述，作者开发了一种基于随机森林方法的机器学习模型来预测基于Au的纳米团簇的CO吸附能量，首先使用Ag合金化的Au₂₅纳米团簇训练模型。使用两步特征选择过程和特征工程方法，作者对吸附能进行了预测，精度为0.78(R2)和0.17(RMSE)。为实现快速预测，作者选择的特征仅基于未优化的吸附系统的结构特性。此外，作者使用与Au₂₅模型相同的定义特征预测了较不对称的Au36纳米团簇和较大的Au₁₃₃纳米团簇中的CO吸附能，预测精度(R2)分别为0.65和0.75。该模型有望作为一种初筛工具来筛选符合条件的材料进一步准确分析。

文献链接：Machine-learning Prediction of CO Adsorption in Thiolated Ag-alloyed Au Nanoclusters(J. Am. Chem. Soc., 2018, DOI: 10.1021/jacs.8b08800)

本文由材料人编辑部abc940504【肖杰】编译整理。

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