邓俊楷、杨森西安交通大学和刘哲墨尔本大学JACS：边缘重建稳定1T’-MoS2纳米带的铁磁性及其在纳米带宽度上的周期性振荡

【引言】

二维（2D）过渡金属二硫化物（TMD）是一种集原子薄晶体结构、直接带隙、强自旋轨道耦合、稳定且灵活的机械性能的物质。在柔性电子、光电子、自旋电子、催化剂、压电和能量收集的基础和应用研究中具有广泛应用。研究发现，二硫化钼（MoS₂）有三个晶相：2H、1T和1T'。其中，2H相是具有1.9 eV直接带隙的半导体。1T相是金属和亚稳态的相，经历Mo二聚化的周期性结构变形，可形成热稳定的1T'相。当以纳米带（NR），纳米团簇或纳米薄片的形式制备2H-TMD时，暴露的边缘通常表现出与其大块形式不同的特性。与大多数研究的2H相相比，1T'-MoS₂具有更复杂的晶体结构和化学键。本文采用密度泛函理论（DFT）计算来研究1T'-MoS₂NRs的Z字形边缘的结构重建和物理性质。

【成果简介】

近日，中国西安交通大学的邓俊楷、杨森和澳大利亚的墨尔本大学的刘哲（共同通讯）作者等人，通过第一性原理计算研究，预测了1T’-MoS₂纳米带的带宽度的晶格单元奇偶数变化而引起的纳米带边缘铁磁性的振荡效应。该效应是TMDs类二维材料中首次发现的新型效应，只与纳米带的宽度有关。研究人员将此效应命名为纳米带磁性的“magic number”，并基于此效应设计了一种调控纳米带宽度而形成的边缘铁磁性交替稳定存在的新型自旋电子学器件原型。由于边缘铁磁性稳定存在的最小单位可以为原子尺度的晶格，因此这一器件原型有望用于开发和设计超高密度的磁存储材料（器件），为TMDs二维材料的功能应用提供了新的思路。相关成果以“Ferromagnetism of 1T’-MoS₂Nanoribbons stabilized by edge reconstruction and its periodic variation on nanoribbons width”为题发表在Journal of the American Chemical Society上。西安交通大学为本论文的第一作者和第一通讯单位，论文第一作者陈凯运是材料学院邓俊楷副教授和理学院杨森教授合作培养的博士生。

【图文导读】

图1两种类型的之字形1T'-MoS₂纳米带

（a）原始1T'-MoS₂单层晶体的顶视图和正视图；

（b）S边缘处的两种不同结构类型的1T'之字形纳米带。

图2 1T'-MoS₂纳米带的Mo边缘处的重建图

（a）AS-NR的重建Mo边缘（红色虚线框显示的边缘重建在偶数N_Z处发生）；

（b）在BS-NR的情况下，重构发生在奇数N_Z处，例如:N、8、10和12。

图3 Mo边缘重建的物理起源分析图

（a）在N-Z = 8的AS-NR的切割边缘处的Mo原子的电子投射态密度（PDOS）图；

（b）在N-Z=8的AS-NR的重建边缘处Mo原子的PDOS图；

（c-d）费米能级不同能量范围内，切割和弛豫8-ASNR的电子密度分布图。

图4边缘重建稳定Mo边缘的FM状态

（a）在Mo边缘处具有FM，NM和AFM状态的切割AS-NR（N_Z=8）的自旋电荷分布和相对总能量分布图;

（b）重建后自旋电荷分布和相对总能量图。

图5磁性、结构和能量特性对N_Z（偶数或奇数）的敏感依赖性

（a）1T'-MoS₂NRs的磁矩随N_Z的变化周期性振荡图；

（b）晶格常数a_x与N_Z的函数类似的周期振荡图（黑色虚线：原始1T'-MoS₂的晶格常数）；

（c）1T'-MoS₂NRs的结合能表现出由两个边界包围的周期性变化。

图6单层MoS₂NR制成的新型自旋电子学器件原型

（a）单层MoS₂NR的信息存储装置的原型图，不同N_Z（高磁矩或低磁矩）的段组成（黑色箭头：自旋极化方向）；

（b）三个单位N_Z=6（高磁矩）和两个单位N_Z=5（低磁矩）段的AS-NR超晶胞的自旋电荷分布。

【小结】

本文采用DFT计算，研究了1T'-MoS₂NRs的边缘重建和相关的物理性质。研究发现在某个特定宽度N_Z处，发生新类型的边缘重建，即对于AS-NR和奇数N_ZBS-NR，甚至是N_Z边缘重建稳定FM状态，磁矩为1.2 μB。该FM状态在室温下是稳定的。随着N_Z的增加，磁矩周期性地在0.1 μB和1.2 μB之间振荡。这种磁性对NR宽度的敏感依赖性可以为单层1T'-MoS₂NR中的信息存储和自旋电子应用开辟新的机会。

文献链接：Ferromagnetism of 1T’-MoS₂Nanoribbons stabilized by edge reconstruction and its periodic variation on nanoribbons width（JACS, 2018, DOI: 10.1021/jacs.8b09247）。

本文由材料人编辑部张金洋编译整理。

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