中国工程物理研究院吴义辉&张文华Advanced Materials：基于无机空穴传输材料的高稳定钙钛矿太阳能电池
【前言】
近年来，基于有机-无机杂化钙钛矿材料的太阳能电池的研究获得了学术界甚至工业界的普遍关注。钙钛矿太阳能电池的效率迅速提升至23.3％，完全能够与传统的薄膜电池和晶硅太阳能电池相媲美。尽管如此，稳定性不高仍然是限制钙钛矿太阳能电池真正走向应用的重要因素之一。目前，高效钙钛矿电池广泛采用的有机空穴传输材料（HTM）（如spiro-OMeTAD、PTAA等）不仅成本高昂（价格约是黄金的数倍），而且是造成钙钛矿稳定性低的重要因素。因此，开发高稳定、且具有优异载流子输运特性的空穴输运材料尤为重要。
【成果简介】
近日，中国工程物理研究院化工材料研究所吴义辉博士和张文华研究员在Advanced Materials上发表了一篇基于无机空穴传输材料的新型双层反式介观结构的钙钛矿太阳能电池文章：“Design of an Inorganic Mesoporous Hole-Transporting Layer for Highly Efficient and Stable Inverted Perovskite Solar Cells”。作者首先利用溶液法制备出形貌规整的CuGaO2纳米晶材料，并将其设计为介观结构；介孔的形成可以有效增加钙钛矿材料与空穴传输材料的接触面积，缩短空穴传输距离，进一步减少载流子复合。为了避免钙钛矿层与FTO直接接触，导致器件性能下降，作者还引入一层超薄NiOx作为致密层，构建了双层反式介观结构钙钛矿电池。同时，NiOx、CuGaO2和钙钛矿材料三者的价带具有梯度变化的趋势，形成了良好的能级匹配，非常有利于空穴的传输。基于此种结构的太阳能电池获得了接近20%的稳态输出效率，是目前基于（Cs/FA）体系钙钛矿材料的最高效率之一。更重要的是，由于采用了无机空穴传输材料，器件显示出非常优异的热稳定性，85oC下连续退火1000小时后，器件仍然能够保持初始效率的80% 以上，为进一步推动高稳定、高效率的钙钛矿电池的实用化发展提供了参考。
【图文介绍】
图一：CuGaO2的纳米晶表征
图1. a）CuGaO2纳米晶的X射线衍射图；b）CuGaO2纳米晶的透射电镜图和c）高分辨透射电镜图（插图：相应的FFT图式）；d）介孔（mp）CuGaO2薄膜表面扫描电镜图像。
图二：双层反式介观结构钙钛矿电池性能评价
图2. a）器件结构示意图和最优器件的横截面SEM图像；b）展示光生空穴收集过程的能级图；c）基于平面和mp CuGaO2HTM的器件的J-V曲线；d）基于平面和mp CuGaO2HTM的器件的IPCE曲线和相应的积分光电流；e）基于mp CuGaO2HTM的器件的稳态输出。
图三：太阳能电池性能统计分布
图3. 基于平面和mp CuGaO2HTM的装置的统计：a) JSC，b) VOC，c) FF和d）PCE。
图四：太阳能电池的环境和热稳定性评价
图4. 未密封平面和介观结构器件的长期稳定性：在湿度为40-70％的条件下暗态储存：a）JSC，b）VOC，c）FF，d）PCE；和e）两种器件在氮气氛中在85℃下的热老化。
图五：载流子传输性能表征
图5. 基于平面和mp CuGaO2HTM的器件的a）JSC和b）VOC与光强度的关系；c）基于不同HTM的钙钛矿薄膜的稳定PL光谱和d）TRPL衰变曲线。
【总结】
利用溶液法制备形貌规整的CuGaO2纳米晶材料，并将其应用于钙钛矿太阳能电池中。通过设计双层反式介观空穴传输结构来提高倒置钙钛矿电池的效率和稳定性。介观结构的形成和能级的良好匹配改善了载流子的转移和收集性能、减少了载流子复合几率。因此，基于此种介观结构的器件获得了接近20％的稳态输出效率，明显优于平面结构电池（16.72％）。此外，设计的反式介观结构器件表现出优异的长期热稳定性，85度下热退火1000小时，器件效率衰减仅20%。该研究结果表明，开发无机空穴传输材料并合理设计器件结构是获得高效、稳定钙钛矿电池的有效方法。
文章链接：Design of an Inorganic Mesoporous Hole-Transporting Layer for Highly Efficient and Stable Inverted Perovskite Solar Cells （Adv. Mater. 2018, 1805660;https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.201805660）
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