Nature：天然范德华晶体中的面内各向异性和超低损耗极化子

【引言】

极化子（混合光物质激发）能够对光进行纳米级控制。在石墨烯和由弱范德华力（范德华材料）结合的二维层组成的材料中，可以发现特别大的极化子场和长寿命。这些极化子可以通过电场或材料厚度进行调整，从而可以应用于纳米激光器，可调谐红外和太赫兹探测器以及分子传感器等领域。预测了由面内各向异性结构和电子特性引起的沿范德华材料表面各向异性传播的极化子。在这样的材料中，可以预期会出现椭圆型和双曲型平面内极化子色散（例如，黑磷中的等离子体极化子），后者导致光学状态的密度增加，沿表面呈类射线方向传播。然而，观察天然材料中各向异性极化子传播仍是难以捉摸的。

【成果简介】

近日，在西班牙奥维耶多大学Pablo Alonso-González教授，西班牙CIC纳米研究中心、巴斯克科学基金会Rainer Hillenbrand教授和澳大利亚莫纳什大学、苏州大学鲍桥梁教授（共同通讯作者）团队的带领下，与西班牙圣塞瓦斯蒂安国际物理中心、苏黎世联邦理工学院、墨尔本皇家理工大学和新南威尔士大学合作，报告了沿着α-MoO₃（一种天然的范德华材料）表面的各向异性极化子传播。通过红外纳米成像和纳米光谱研究半导体α-MoO₃薄片和圆盘，经可视化和验证具有椭圆和双曲面内分散的声子极化子，波长（比相应的光子波长小60倍）与石墨烯等离子体极化子和氮化硼声子极化子对比。根据实空间图像中的信号振荡，测量了极化子的振幅寿命为8皮秒，比室温下石墨烯等离子体极化子的寿命长十倍多。它们也是目前报道的同位素工程氮化硼的声子极化子和低温石墨烯等离子体极化子的最佳值的4倍。范德华材料中的面内各向异性和超低损耗极化子可以实现定向和强光物质相互作用，纳米级定向能量转移和集成平面光学，应用范围从生物传感到量子纳米光子学。相关成果以题为“In-plane anisotropic and ultra-low-loss polaritons in a natural van der Waals crystal”发表在了Nature上。

【图文导读】

图1 α-MoO₃的物理性质

a，层状α-MoO₃（红色球体，氧原子）的正交晶格结构的图示。斜方晶结构基于通过范德华力相互作用沿[010]方向堆叠的变形MoO₆八面体的双层。氧原子的三个可能位置表示为O_1-3，单晶胞以虚线表示。

b，α-MoO₃的晶胞示意图；晶格常数为a=0.396nm，b=1.385nm，c=0.369nm。蓝色球体：钼原子。

c，α-MoO3薄片的光学图像。由于各向异性晶体结构，α-MoO₃晶体通常看起来是矩形的。带箭头的箭头表示晶体方向。比例尺：20μm。

d，在c中用红色虚线圆圈标记的区域中采集拉曼光谱。红色频率标记表示与产生α-MoO₃的剩余射线谱带（RBs）的晶格振动相关的拉曼峰。

图2 α-MoO₃薄片的实空间成像和纳米光谱

a，用于成像α-MoO₃薄片的s-SNOM实验配置的示意图。通过频率ω和电场E_inc的p偏振红外光照射金属化AFM尖端（黄色）。它发射极化子，极化子在薄片边缘反向反射，随后被尖端散射。尖端散射场E_sca由远距离探测器探测。

b，厚度d=250nm的α-MoO₃薄片在照射频率ω= 990cm^-1（上图）和ω= 900cm^-1（下图）的近场幅度图像s₄。比例尺：2μm。

c，沿着U-RB（上图）和L-RB（下图）中的[100]和[001]方向的PhPs分散。灰色阴影区域表示RB外部的光谱区域。

d，底行，纳米FTIR光谱线沿[100]和[001]扫描（方向如b的下图箭头所示），近场振幅s₂（归一化为SiO₂衬底上的近场振幅，s_2,SiO2）作为尖端和薄片边缘之间距离的函数。虚线标记α-MoO₃中的近似纵向和横向声子模式（TO₁,820cm^-1; LO₁/TO₂,963cm^-1; LO₂,1003cm^-1）。顶行，放大底行的U-RB的框形区域。

图3α-MoO₃圆盘中的面内椭圆和双曲PhPs

a，b，厚度d=144nm的α-MoO₃圆盘分别在成像频率ω=983cm^-1（U-RB; a）和893cm^-1（L-RB; b）的近场幅度图像s₄。虚白线表示[100]和[001]表面方向。比例尺：2μm。

c，d，分别在a和b中的近场图像的傅立叶变换的绝对值|S₄（k_x，k_y）|，显示每个RBs的等频轮廓。实线表示通过对每种情况拟合而获得的PhPs的等频轮廓（注意它们对应于2k）。对于U-RB和L-RB，比例尺分别为50k₀和20k₀，其中k₀是自由空间中的光动量。

e，f，计算 α-MoO₃圆盘在ω=983cm^-1（U-RB; e）和893cm^-1（L-RB; f）的近场幅度图像|E_z（x，y）|。比例尺：2μm。

图4α-MoO₃中面内双曲和椭圆PhPs的厚度可调性和寿命

a，实验（点）PhPs在α-MoO₃中沿[100]方向分散，用于变化的薄片厚度d。

b，实验（点）和计算（线）的k_x对d的依赖性。

c，s-SNOM线（显示复值s-SNOM信号的实部σ₄）分别在椭圆形中（蓝色十字形，ω= 990cm^-1）和双曲线中（红色交叉，ω=930cm^-1）沿图2b所示厚度d=250nm薄片的[100]方向的迹线。将阻尼的正弦波函数（黑色实线）拟合到与边缘发射的PhPs相对应的数据上。对于U-RB和L-RB分别获得τx= 8±1ps和τx= 1.9±0.3ps的幅度寿命。

文献链接：In-plane anisotropic and ultra-low-loss polaritons in a natural van der Waals crystal（Nature，2018，DOI：10.1038/s41586-018-0618-9）

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