南京工业大学黄维院士团队Nature：基于自发形成的亚微米级结构的钙钛矿发光二极管
【引言】
将电转换为光的发光二极管（LED）广泛用于现代社会，例如，照明，平板显示器，医疗设备和许多其他方面。通常，LED的效率受到非辐射复合（电荷载流子重新组合而不释放光子）和光捕获的限制。在平面LED（如有机LED）中，发射器发出的光大约有70%至80%被捕获在器件中，这为提高效率留下了相当大的机会。许多方法，包括使用衍射光栅，低折射率栅格和屈曲模式，已被用于提取被困在LED中的光。然而，这些方法通常涉及到复杂的制造过程，可能会扭曲光输出光谱和方向性。
【成果简介】
近日，在南京工业大学黄维院士（（目前单位西北工工业大学））和王建浦教授（共同通讯作者）团队的带领下，与浙江大学、南京邮电大学和西北工业大学合作，展示了溶液加工的钙钛矿的高效和高亮度电致发光，自发形成亚微米级结构，它能有效地从器件中提取光，并保持与波长和视角无关的电致发光。这些钙钛矿是通过在钙钛矿前驱体溶液中加入氨基酸添加剂而形成的。此外，添加剂可有效钝化钙钛矿表面缺陷并减少非辐射复合。钙钛矿LED具有20.7％的峰值外量子效率（电流密度为18mA/cm2），能量转换效率为12％（在10mA/cm2的高电流密度下），接近性能最佳的有机LED的价值。相关成果以题为“Perovskite light-emitting diodes based on spontaneously formed submicrometre-scale structures”发表在了Nature上。
【图文导读】
图1器件制造和亚微米结构的形成
a，器件的制造和亚微米结构的形成。困于连续发光层器件中的光可以通过亚微米结构提取光线A，B和C。
b，制造的装置的STEM图像。比例尺：200nm。
c，钙钛矿的SEM图像。比例尺：1μm。
d，ITO/ZnO-PEIE/钙钛矿/Au结构的样品的HAADF-STEM重建的断层切片。比例尺：500nm。
e，高倍率下的横截面HAADF-STEM断层摄影图像。比例尺：100nm。
f，对应EDS复合图。比例尺：100nm。
g，碳，锌和铅的EDS曲线来自f中所示的线。
图2AFM高度图像和多行扫描
a，ZnO-PEIE/钙钛矿。钙钛矿亚微米级片的高度约为40-50nm。比例尺：1μm。
b，ZnO-PEIE/钙钛矿/TFB。该结构重复了a中所示的钙钛矿亚微米级薄片的形态。比例尺：1μm。
c，ZnO-PEIE/钙钛矿/TFB/MoOx/Au。该结构重复了钙钛矿层的形态。比例尺：1μm。
图3亚微米结构钙钛矿薄膜的性质
a，该钙钛矿在ZnO-PEIE衬底上的吸收和光致发光光谱。
b，钙钛矿薄膜的XRD数据显示出α相FAPbI3的特征，具有良好的结晶度，在垂直方向上高度取向。
c，激发强度依赖性PLQE结果显示高达70％的PLQE；即使激发能量低至0.1mWcm-2，PLQE仍大于50％，表明低陷阱辅助非辐射复合。
d，在不同激发强度下亚微米结构钙钛矿的时间分辨光致发光衰变瞬变。实线来自通用动力学模型拟合，可以获得1.5×1013cm-3的低陷阱密度。
图4钙钛矿LED的光电特性
a，电流密度和辐射对电压的依赖性。
b，绘制相对于电流密度的EQE和ECE。在18mAcm-2的电流密度下实现了20.7％的峰值EQE。
c，峰值EQEs的直方图。来自100个装置的统计显示平均峰值EQE为19.2％，相对标准偏差（RSD）为4％。
d，器件在不同视角下的光致发光（PL）和电致发光（EL）光谱。
e，辐射强度的角度分布遵循朗伯曲线。
f，在100mAcm-2的恒定电流密度下测量的器件的稳定性。
【小结】
已经证明，通过改善光输出耦合可以增强平面型LED的EQE。然而，传统上这需要复杂的制造工艺，并且难以在不同的视角保持一致的发射光谱。值得注意的是，通过使用此处描述的简单策略，钙钛矿LED可以避免这些限制，而且制造成本很低。由此产生的钙钛矿LED峰值EQE接近性能最佳的有机LED。与基于III-V族半导体的LED相比，在低温下处理的有机LED中，由于其激子特性和低电荷迁移率，难以在高电流密度下保持高ECE。但是，低温溶液处理的钙钛矿LED在高电流密度下表现出非常高的ECE，这表明在高亮度下实现高效率的大平面LED的独特可能性。
文献链接：Perovskitelight-emittingdiodesbasedonspontaneouslyformedsubmicrometre-scalestructures（Nature,2018,DOI：10.1038/s41586-018-0576-2）
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