ACS Nano：AuxAg1–x纳米颗粒掺杂调制PbSe纳米晶中的电荷传输性能

【引言】

纳米晶是一类新奇的材料，它的物理性质可通过纳米晶的选择以及颗粒间耦合的强度进行调控。可以将纳米晶看作是“人造原子”，来和由原子组成的凝聚态物质相类比。和原子掺杂类比，对半导电性的纳米晶掺杂（纳米晶），会剧烈改变其电子性能。通过调整组成单元的尺寸、形状和组成，从而提高人造结构的复杂度，设计出具有目标性能的材料。

【成果简介】

近日，美国宾夕法尼亚大学的Christopher B. Murray教授团队在ACS Nano上发表了题为“Charge Transport Modulation in PbSe Nanocrystal Solids by AuxAg1−x Nanoparticle Doping”的文章。该工作用一系列Au_xAg_1–x合金纳米颗粒对PbSe纳米晶固体进行掺杂。温度相关的电导率与Seebeck系数测量、室温霍尔效应测量结合，表明金属纳米颗粒的加入既调控了载流子密度，又引入了电荷传输的能垒。这些研究说明有电荷载流子从金属纳米颗粒进入了PbSe纳米晶基体中。通过改变Au:Ag比值，对掺杂的Au_xAg_1–x纳米颗粒进行宽范围调制，可以调节纳米晶固体中的电荷载流子密度和电荷传输动力学。这一掺杂策略引入金属纳米颗粒利用能量滤波效应，对热电性应用具有重要意义。

【图文导读】

图1：用金属纳米颗粒向半导体纳米晶固体掺杂的示意图。

图2：Au_xAg_1–x纳米颗粒和PbSe纳米晶结构单元的表征。

(a) TEM；

(b)小角X射线衍射；

(c)STEM-EDS元素分布；

(d)UV-vis消光光谱；

(e)循环伏安测量。

图3：显微形貌分析。

(a)滴铸PbSe-Au单层样品的TEM图像；

(b)滴铸PbSe-Au单层样品的HRTEM图像；

(c) (b)图中PbSe纳米晶的快速傅里叶变换；

(d) (b)图中Au纳米颗粒的快速傅里叶变换；

(e) 7%Au3Ag2纳米颗粒掺杂PbSe纳米晶的HAADF-STEM图像，较亮的区域标记的是金属掺杂物；

(f)&(g) 离心浇铸的纳米晶薄膜在SCN-配体交换后的低&高分辨SEM图像；

(h) (f)图的快速傅里叶变换。

图4：PbSe纳米晶固体的势能图景示意图和Ag或Au纳米颗粒与PbSe纳米晶基体之间的能带排列。

图5：掺杂和未掺杂的PbSe纳米晶固体的Seebeck常数(a)和电导(b)的温度依赖关系。

图6：通过霍尔效应测量确定，掺杂和未掺杂的PbSe纳米晶固体在室温下的电阻率、迁移率和空穴密度。

【小结】

总的来说，文章研究了一系列Au_xAg_1-x纳米颗粒掺杂的PbSe纳米晶固体，纳米晶固体的掺杂和原子掺杂有着明显类似性。纳米晶掺杂考虑到了载流子密度和态密度的修正，从而可以大范围调控电子传输性能。此外，纳米晶层级的掺杂比原子掺杂更为复杂，对电子性能可以更精确地控制。作者通过将Au_xAg_1-x合金纳米颗粒作为掺杂物，精确调控Au:Ag的比值，可以精准控制掺杂PbSe纳米晶的载流子密度和电荷传输动力学。这对于基于能量过滤效应的下一代热电材料的开发有着重要价值。结合其他控制纳米晶电子性能的手段，纳米晶掺杂可提供更宽调控范围的基于纳米晶的电子材料及装置。

文献链接：Charge Transport Modulation in PbSe Nanocrystal Solids by AuxAg1–xNanoparticle Doping（ACS Nano,2018,DOI: 10.1021/acsnano.8b03112）

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