Angew. Chem. Int. Ed. 热点论文: 亚稳态金属间化合物Cu3Pb的发现

【引言】

具有大量自旋-轨道耦合(SOC)的元素与带有传导电子或自旋极化电子的元素之间的相互作用可以促进新型材料的发现。铅元素由于其在元素周期表上的位置具有巨大的SOC性质。铜作为典型导电材料，可作为移动电子的来源以探究SOC对电子结构的影响。因此，Cu-Pb体系有望产生具有从超导性到奇异拓扑性质的新型金属间化合物。热力学相图表明不存在热力学稳定的Cu-Pb二元金属间化合物。为了获得亚稳态相，可在高压、高温(高PT)条件下合成。利用高PT合成手段已从许多二元系统中发现了新的亚稳态材料。

【成果简介】

近日，美国西北大学Danna E. Freedman教授(通讯作者)等报道了通过高温、高压法合成了Cu-Pb体系中的金属间化合物Cu₃Pb，并在Angew. Chem. Int. Ed.上发表了题为“Discovery of Cu₃Pb”的研究论文。该论文被选为“热点论文”。Cu₃Pb是首个进行结构表征的中后期第一排过渡金属铅化物，其结构可以视为两种元素晶格的直接混合。从这个新框架中，作者深入探究了压力对结构的影响，并假设铅的高压多晶型物是形成Cu₃Pb的可能先决条件。至关重要的是，电子结构计算揭示了费米能级附近的能带交叉，表明化学掺杂的Cu₃Pb可能是拓扑奇异的材料。

【图文简介】
图1 Cu₃Pb的相组成

在15.7(2) GPa (λ= 0.406626Å)下加热铜和铅元素的混合物时所收集的原位PXRD数据。为便于比较，每条谱线已扣除背景。在15.7(2)GPa下Cu₃Pb的计算所得Rietveld精修结构列于图上部。

图2 Cu₃Pb的晶体结构

在15.7(2) GPa 处元素结构的有序组合后的Cu₃Pb结构。左侧和右侧分别为15.7(2) GPa 处的高压Pb (hcp)和Cu (fcc)。图中铅原子为蓝色球，铜原子为橙色球。

图3 Cu₃Pb的电子能带结构

有(线)/无(点线)自旋-轨道耦合的Cu₃Pb电子能带结构(环境压力下的实验结构)。 紫色箭头表示节点，橙色箭头表示约0.5eV的节点环。费米能级设定为0 eV。

【小结】

综上所述，研究人员通过原位高压合成Cu₃Pb(第一种铜-铅二元化合物)。作者认为Cu₃Pb结构的形成应归因于元素结构的同时掺入，进而阐明了在约16GPa下形成Cu₃Pb的假设。其能带结构表现出两种类型的带交叉，上述能带交叉对小的结构变化较敏感。因此，Cu₃Pb可能是未来掺杂领域的一个良好的研究目标，同样可能在环境条件下分离掺杂的Cu₃Pb。该体系的未来工作将集中于在环境压力下获得化学掺杂的Cu₃Pb并探究其电子特性。

文献链接：Discovery of Cu₃Pb(Angew. Chem. Int. Ed., 2018, DOI: 10.1002/anie.201807934)

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