中科大吴长征教授ACS Nano：无序增强TaS2单层的超导性

【引言】

在二维(2D)超导系统中，随着无序的增加，超导性会被抑制甚至消失，所以无序总是不受欢迎的。这种无序可以重整电子-电子之间的相互作用，增强库仑排斥作用，从而破坏偶联效应，消除了相位相干性，进而降低了2D超导的脆性。因此，在2D结构中，有吸引力的电子-电子相互作用和增强的无序排斥之间的竞争出现在超导态和绝缘态之间的量子相变(QPT)，临界转变温度(Tc)通常会随无序而降低。天然2D超导材料独立的2D特性具有均匀的单层结构，可防止基体和厚度对其的扰动。通过引入固有的结构或化学缺陷，可以很容易地对2D结构进行调制，甚至产生不同的磁性和电子性质，如铁磁性和金属-绝缘体跃迁。因此，深入了解天然2D超导结构的出现阶段和与内部无序的相关性是非常有吸引力的。然而，如何控制2D晶格框架内的内在紊乱，这是一个不可避免的紧迫挑战。在这方面，研究无序状态对超导性能的影响，探索缺陷工程的化学途径将是一种很有前途的方法。

【成果简介】

近日，在中科大合肥微尺度物质科学国家实验室谢毅院士和吴长征教授（通讯作者）团队的带领下，在化学功能化的2H-TaS₂单层中出现异常的增强的超导性，其中结构缺陷可以很好地监测无序程度。通过调节氢氧根(H⁺)浓度，得到结构缺陷可控的TaS₂单层。特别地，在TaS₂单层中发现了一个具有缺陷功能的穹顶状超导行为，T_c在2.89至3.61K之间变化。与常规2D超导体中的单调递减相反，TaS₂单层中的Tc在低于临界缺陷水平时与无序呈正相关。霍尔测量结果表明，T_c增强可归因于Ta原子缺陷引起的载流子密度的增加，从而导致费米能级状态密度的增大。当无序变得足够强时，转变温度的降低出现，这可以归因于结构缺陷增强库仑排斥。无序的超导调制将有助于研究2D框架中无序与超导的相互作用。相关成果以题为“Disorder Enhanced Superconductivity towards TaS₂Monolayer”发表在了ACS Nano上。

【图文导读】

图1.酸处理剥离表征TaS₂单层

（A）通过1.0 M H⁺剥离的TaS₂单层的HAADF图像。

（B）TaS₂单层的AFM及相应高度分布。

图2. TaS₂单层的无序强度测量

（A-C）分别为用0.1 M，1.0 M和10.0 M H⁺处理的TaS₂单层的原子图像的FFT。

（D）用不同c（H⁺）剥离的TaS₂单层的孔密度。

图3.TaS₂单层的超导特性

（A）典型的PMMA保护的TaS₂单层器件的光学图像。

（B）通过1.0M H⁺处理的块状2H-TaS₂和单层2H-TaS₂的电阻与温度的函数。 插图：块状和单层的超导性，R_n是5K时的电阻，虚线表示AL模型。

（C）由1.0M H⁺处理的单层TaS₂的薄膜电阻，作为0至2特斯拉的垂直磁场下的温度的函数。

（D）由1.0M H⁺剥离的TaS₂单层的面外临界磁场与温度的函数。虚线符合标准线性化GL理论。

图4.用梯度c（H⁺）处理的TaS₂单层的超导特性

（A）在0.1至10.0M的c（H⁺）范围内处理的TaS₂单层的薄膜电阻。

（B）在0.1至10.0M的c（H⁺）范围内处理的TaS₂单层的归一化电阻。

（C）TaS₂单层的T_c与c（H⁺）的函数关系。对于小于2.0M的c（H⁺），通过拟合AL模型提取T_c。对于c（H⁺）大于2.0M，T_c是超导的起始温度。

图5.载流子密度及相关化学成分与c（H⁺）的函数

（A）具有不同c（H⁺）的TaS₂单层的载流子密度。

（B）具有不同c（H⁺）的Ta_xS₂中的Ta含量。

【小结】

总之，团队报道了2H-TaS₂单层中的无序增强超导性。通过酸处理剥离和调节c（H⁺）达到无序结构可控的TaS₂单层。在化学功能化的TaS₂单层中发现了具有无序功能的穹顶状超导行为，其载流子密度可以通过不同的无序水平来调节。载流子密度的增加导致了电子-声子相互作用的增强和费米能量状态密度的增大，这有助于在相对低的无序强度下T_c增强超导性。无序调制的超导有助于深入了解2D超导强相关系统。

文献链接：Disorder Enhanced Superconductivity towards TaS₂Monolayer（ACS Nano, 2018, DOI：10.1021/acsnano.8b04718）

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