Nat. Commun.：透过现象看本质—了解过量PbI2如何改善钙钛矿太阳能电池性能

Kunlin 6年前 (2018-08-27) 6931浏览

【引言】

短短几年内，钙钛矿太阳能电池的光电转换效率已经达到23.3%，其效率的快速提升主要得益于一系列成熟的薄膜制备工艺以及钙钛矿前驱体的成分设计，如改变PbI₂和阳离子盐（如FAI，MAI）的比例。已有研究表明前驱体溶液中添加过量的PbI₂可进一步提高钙钛矿电池效率，然而钙钛矿中的残余PbI₂导致器件效率提升的机制以及其在钙钛矿层中的位置和功能等细节尚不清楚。因而为制备更高光电转换效率的钙钛矿光伏器件，深入研究过量PbI₂在钙钛矿中的作用十分重要。

【成果简介】

近日，韩国蔚山科学技术大学Sang Il Seok教授和以色列魏茨曼滚球体育学院David Cahen教授（共同通讯作者）等人利用电子束诱导电流（EBIC）测量方法研究了钙钛矿膜中过量PbI₂对载流子扩散长度的影响，表明过量的PbI₂对载流子扩散长度没有影响。由EBIC信号随扫描次数的变化，表明过量的PbI₂降低了薄膜中的缺陷浓度。掠入射广角X射线衍射（GIWAXS）和高分辨透射电子显微镜（HR-TEM）对钙钛矿薄膜的研究表明富PbI₂钙钛矿薄膜晶粒更加有序并且残余的PbI₂包围着钙钛矿晶粒，进而有效改善钙钛矿电池的电荷传输，消除滞后。相关成果以题为“Understanding how excess lead iodide precursor improves halide perovskite solar cell performance”发表在Nat. Commun.上。

【图文导读】

图一器件的二次电子（SE）对比及EBIC测试平面图

(a) 为清晰起见，标示了Au以及FTO的边缘，其中靠近Au边缘明显较亮的层平行于电荷提取界面，即图c和d中蓝色方框区域；
(b) 钙钛矿器件结构示意图；
(c) 器件Au电极边缘放大的SE和EBIC扫描图，相较于图a顺时针旋转90度；
(d) 器件FTO边缘放大的SE和EBIC扫描图。

图二截面样品重复扫描时EBIC信号变化

(a) 归一化的EBIC信号随扫描次数变化图；
(b) 样品截面SEM图以及不同电子束曝光后的EBIC截面mapping。

图三掠入射广角X射线衍射（GIWAXS）

(a, d) 掠入射角度为0.15°；
(b, e) 掠入射角度为0.2°；
(c, f) 掠入射角度为0.3°；
其中A，B，C，D，E，F峰分别对应钙钛矿的α[100]_cubic，α[200]_cubic，α[210]_cubic，PbI₂的α[100]_trigonal，以及钙钛矿的δ[100]_hexagonal和δ[002]_hexagonal晶面。

图四钙钛矿薄膜截面场发射扫描（FE-SEM）及高分辨透射（HR-TEM）图

(a, d) control-HaP及w/-PbI₂-HaP截面SEM；
(b, e) control-HaP及w/-PbI₂-HaP截面HR-TEM；
(c, f) 钙钛矿层截面HR-TEM放大图，其中红色箭头代表未反应的钙钛矿与PbI₂残留物，蓝色箭头框代表晶面取向。