美国桑地亚国家实验室J. Phys. Chem. Lett.: 通过机器学习和从头计算预测金属有机框架

【引言】

金属有机框架是一种拥有可控孔径的多孔材料，并在能量储存和气体分离上具有广泛的用途。除此之外，因为金属有机框架丰富的化学组成、可控的光电热性质和低成本的制备，对其的研究兴趣也在电子和光学器件领域发展起来，比如传感、电热元件和光伏器件。虽然目前对金属有机框架的电子传输机理已有一定的理解，目前对金属有机框架的电子传输机理更偏向于有机半导体的电子跃迁机理，而不是能带理论。

金属有机框架的结构主要是由于金属中心的配位数和有机配体的结构以及对称性决定的。通过改变金属中心和有机配体，科学家获得了超过20000种不同的金属有机框架。在这么庞大数量的金属有机框架中，寻找几种具有传导性能的金属有机框架是一个很不容易的工作。

【成果简介】

近日，美国桑地亚国家实验室报导了通过结合机器学习和从头计算的方法，实现快速寻找具有传导性质的金属有机框架。通过这个方法，作者筛选了2932中金属有机框架，并确定其中有6种具有电子传导性。在这六种金属有机框架中，有五个已经在早期的文献中被报导，但是其电子性质并未提及。这个工作的价值在于将机器学习引入到材料科学中，用于从很多潜在材料中选取有用的材料，对新材料研发有很大的意义。该成果以题为"Metallic Metal-Organic Framework Predicted by the Combination of Machine Learning Methods and Ab Initio Calculations"发表在J. Phys. Chem. Lett.上。

【图文导读】

图1.图示机器学习模型及其工作机理

(a).基于无机数据库的机器学习模型

(b).通过逻辑回归、支持向量分类、神经网络和随机森林筛选金属有机框架

图2.不同方法所获得的判定边界

在特定的二维空间中通过(a)逻辑回归，(b)支持向量分类结合径向基函数和(c)神经网络获得的判定边界。X轴是平均原子数量，Y轴是每个化合物的平均数量。

图3.通过t-SNE算法获得的无机和金属有机框架二维模型

通过t-SNE算法获得的无机和金属有机框架二维模型。空间分布中有很大的重叠，说明利用带隙模型结合无机数据来预测金属有机框架是可行的。

图4.通过DFT验证的六种具有传导性的金属有机框架和优化晶体结构

(a) Mn₈Re₂₄C₂₄S₃₂N₂₄

(b) Mn₈Re₂₄C₂₄Se₃₂N₂₄

(c) Mn₈Re₂₄C₂₄Te₃₂N₂₄

(d) Co₄Hg₄C₁₆S₁₆N₁₆

(e) Cd₂C₈

(f) Mn₄Re₁₂Te₁₆C₁₂N₁₂

【小结】

在这个工作中，作者通过结合机器学习和从头计算的方法，实现了快速寻找具有传导性质的金属有机框架。作者通过建立在无机数据上的机器学习模型来寻找具有传导性的金属有机框架，并在一系列金属有机框架中确定其中6种具有电子传导性。在这六种金属有机框架中，有五个已经在早期的文献中被报导，但是其电子性质并未提及。这个工作的价值在于将机器学习引入到材料科学中，用于从很多潜在材料中选取有用的材料，对新材料研发有很大的意义。

Metallic Metal-Organic Framework Predicted by the Combination of Machine Learning Methods and Ab Initio Calculations

(J. Phys. Chem. Lett., 2018, DOI: 10. 1021/acs.jpclett.8b01707)

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