Acta Mater.: 载流子调谐/声子工程协同效应助力材料高热电性能

abc940504 6年前 (2018-08-12) 3641浏览

【引言】

Bi-Te基材料在近室温热电领域中应用广泛，其具有较低的带隙。但在高温下，其双极效应显著增加，进而降低塞贝克系数(S)并导致较小的ZT值。为了降低双极效应，需要对块体材料进行载流子调制，可通过掺杂或引入载流子滤波效应来实现。载流子滤波效应是指低能电荷载流子的选择性滤波和增加主载流子的平均能量，使得载流子浓度相同的情况下塞贝克系数更高。尽管载流子滤波能在宽温程内有效增强塞贝克系数，但是在界面处选择最优材料以获得理想的载流子滤波以及确保纳米级(<50nm)过滤位点在本体内的良好分散的制造工艺仍具有一定挑战。此外，降低双极效应的另一种方法是增加载流子浓度，可通过掺杂Cu或Pb来实现。

【成果简介】

近日，韩国陶瓷工程与技术研究所Weon Ho Shin研究员和首尔市立大学Sang-il Kim教授(共同通讯作者)等采用熔融纺丝(MS)和放电等离子体烧结(SPS)工艺制备了Cu掺杂Bi-Te基材料，研究了其增强热电性能，并在Acta Mater.上发表了题为“High Thermoelectric Performance of Melt-spun CuxBi0.5Sb1.5Te3by Synergetic Effect of Carrier Tuning and Phonon Engineering”的研究论文。研究发现，改变掺杂量可以调节热电性能的温度依赖性，其中最大ZT温度可以从室温升至450K。2% Cu掺杂的Bi0.5Sb1.5Te3在400K时达到最高ZT值1.34，应归因于功率因子的增强和晶格热导率的降低。此外，对于2% Cu掺杂的Bi0.5Sb1.5Te3，室温和530K之间的平均ZT值为1.17，比原始Bi0.5Sb1.5Te3高46%。因此，熔融纺丝工艺和铜掺杂的协同效应有望拓宽Bi-Te基热电材料在中温发电方面的应用。

【图文简介】
图1 CuxBST材料的结构及其形貌表征

a-d) MS法制备的CuxBST(x=0,0.01,0.02,0.04)材料的SEM图像；
e) CuxBST(x=0,0.01,0.02,0.04)材料的XRD谱图；
f-i) SPS处理后的CuxBST(x=0,0.01,0.02,0.04)材料的SEM图像。

图2 CuxBST材料的载流子传输性能

a) CuxBST(x=0,0.01,0.02,0.04)材料的电导率，插图为电导率随T-1.5的变化；
b) CuxBST(x=0,0.01,0.02,0.04)材料的空穴载流子浓度；
c) CuxBST(x=0,0.01,0.02,0.04)材料的迁移率；
d) 在室温下，CuxBST(x=0,0.01,0.02,0.04)材料的载流子浓度和迁移率随铜含量的变化。

图3 CuxBST材料的热电性能提升机理分析

a) CuxBST(x=0,0.01,0.02,0.04)材料的塞贝克系数；
b) CuxBST(x=0,0.01,0.02,0.04)材料的功率因子；
c) 室温下CuxBST(x=0,0.01,0.02,0.04)材料的Pisarenko点图；
d) CuxBST(x=0,0.01,0.02,0.04)材料的变形电位。

图4 CuxBST材料的热电性能

a) CuxBST(x=0,0.01,0.02,0.04)材料的总热导；
b) CuxBST(x=0,0.01,0.02,0.04)材料双极热导和晶格热导的总和；
c) CuxBST(x=0,0.01,0.02,0.04)材料的ZT值；
d) CuxBST(x=0,0.01,0.02,0.04)材料在室温和523K之间的平均ZT值。

【小结】

综上所述，作者通过MS和SPS工艺制备了改性CuxBST材料，并对其增强热电性能进行了研究。通过改变掺杂Cu的量，变形电位逐渐降低，载流子浓度逐渐增加，电荷传输随之得到改善。此外，作者通过双极抑制和点缺陷散射实现了热传输调制。与传统熔融方法得到样品相比，MS处理的样品由于晶界散射的增加而表现出PF和低导热率的显著改善。结果，在温度范围为室温至450K的MS Cu0.02BST的平均ZT值比原始MS BST高46%，在400K时达到1.34的最大ZT值。该研究提供了一种简便的方法，不仅可以增加最大ZT值，还可以增加平均ZT值，非常有利于中温热电应用。

文献链接：High Thermoelectric Performance of Melt-spun CuxBi0.5Sb1.5Te3by Synergetic Effect of Carrier Tuning and Phonon Engineering(Acta Mater., 2018, DOI: 10.1016/j.actamat.2018.07.067)

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