PRL: 深度揭示结构缺陷对单分子线的机械和电学性能的影响

【引言】

石墨烯具有极高的机械和电子特性，其一维条纹石墨烯纳米带（GNRs）因预计具有相似的性质而备受关注。然而，与半导体器件相比，晶体缺陷具有核心作用，在所有分子线研究中，通常认为分子是完整的。同时，理论计算表明，即使分子结构的微小化学变化也会影响它们的电荷传输性能。

【成果简介】

近日，德国马克斯普朗克学会Matthias Koch等研究人员通过单分子STM/AFM拉伸实验研究了随机分布的结构缺陷对机电性能的影响，揭示了结构缺陷是如何影响单个石墨烯纳米带的电气和机械性能的。在理论上，石墨烯纳米带的表面聚合受的协同效应控制。除此之外他们发现，在原子模拟的辅助下，缺陷极大地改变了分子基体的耦合，并且在极大地增加了石墨烯纳米带柔韧性的同时保持了它们理想的电子性能。通过使用STM/AFM，他们不仅可以识别单个GNR中存在的缺陷，而且还可以确定缺陷的精确位置，并将其机械特性和电导与其化学结构相关联。该研究发表于Physical Review Letters，题为“How Structural Defects Affect the Mechanical and Electrical Properties of Single Molecular Wires”。

【图文导读】

图1.聚合过程表示与表征

（a）Au(111)上的聚合过程。（上：DBDA在170℃下聚合成蒽低聚物。中：在330℃形成的未完全脱氢带，例如具有两个缺陷的GNR的化学结构（以蓝色表示的向上指向的蒽基，以橙色表示的平面蒽单元）。底：在400℃下形成的完全脱氢的GNR。）

（b）吸附在具有多种缺陷的Au(111)上的GNR的STM图像。

（c）平均缺陷数与退火温度的函数关系。

（d）根据色带长度找到相关随机分布的缺陷的可能性。垂直线表示在实验中观察到的平均长度（13nm和15个二蒽单元）

（e）实验分布（正方形）和随机分布的缺陷的计算概率（圆圈）与缺陷数量的函数关系。图中计算了一条带的概率，该带对应于平均的实验长度。

（f）平均弯曲角度α，如（b）所示，作为缺陷数量的函数。

（g）针对不同弯曲角度α计算的吸附带能量。

图2.（a）和（b）的Δf迹线具有STM图像中所示的缺陷

（a）和（b），分别对应于尖端高度0 Å时I=100 pA，U=1 V和I=100 pA且U=-1 V的点，且（a）和（b）拉伸实验期间的偏压分别为0和0.8V。

图3.原始GNR和具有缺陷的GNR模拟

（a）原始GNR（黑色）和具有四个缺陷（绿色）的GNR的模拟力。（b），（c）分别为拉伸过程中平面吸附或向上指向苯环的质心高度。为了比较，在（a）和（b）之间绘制了缺陷GNR缩略的化学结构。

（d）-（i）为在拉伸缺陷GNR期间与力的峰值和谷值相关的分子快照。目前分离的平面或向上指向的蒽单元分别由（d），（f），（h）和（e），（g），（i）中的箭头表示。

图4.偏压下的四个缺陷的GNR的曲线

（a）在+1.8 V偏压下拉伸的具有四个缺陷的GNR的曲线。蓝色曲线（电流除以指数拟合）突出了缺陷的影响。

（b）同时记录电流和Δf的拉伸实验。拉伸实验的偏置电压为0.9 V。当Δf信号中出现特征时，色带完全脱离〜140°。由于放大器的检测限，不能看到相应的电流下降。（a）和（b），分别对应于尖端高度0 Å时I=100 pA、U=0.1 V和 I=100 pA、U=0.9 V的点。

（c）是放大显示分离过程（b）的插图。

（d）为当分离向上（蓝色）或平面单元（橙色）时GNR的透射曲线。

【小结】

该研究结果表明，结构缺陷大大增加了GNR的机械灵活性，但几乎不影响它们的整体电导率。因此，引入二维材料中的结构缺陷对于纳米技术的未来应用是有意义的，其中以电连接单独的碳基分子组件并且同时确保增强了最终电路的架构的灵活性。此外，这些缺陷也可用于局部调整类似于半导体器件的分子线的电子或光学性质。

文献链接：How Structural Defects Affect the Mechanical and Electrical Properties of Single Molecular Wires(Physical Review. Letter 2018, DOI: 10.1103/PhysRevLett.121.047701)

本文由材料人计算材料组Annay供稿，欧洲足球赛事 整理编辑。

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