西南大学袁若&柴雅琴团队JACS: 高度有序 无场的三维DNA 纳米结构-下一代单步快速传感DNA 纳米机器

【前沿】

受到自然的启发，各种各样的DNA机器在各种应用中显示出巨大的潜力，例如早期癌症诊断、临床治疗以及生物检测等。在DNA纳米结构发展初期，大多数的器件是依赖于一维或二维DNA 纳米结构来完成机械运动。最近，研究人员研发了一种附着在含金纳米粒子(AuNPs) 外部的三维DNA 纳米机器，这种机器能够实现指定的机械性能操作。尽管三维DNA 纳米机器的发展取得了显著的进展，但是由于DNA 探针在金表面的吸附主要是依靠动态的Au-S键，这就限制了探针的局部负载浓度。这种依靠Au-S键固定DNA探针的方法其Au表面是错乱无序的，会受到空间位阻效应的负面影响。此外,非金纳米颗粒的引进可能会破坏DNA 生物活性，而且检测步骤相对复杂。考虑到这些缺点，构建一种精确控制密度和方向的均匀三维DNA纳米机器具有重要的意义。

【成果简介】

近日，西南大学的袁若，柴雅琴团队将偶氮苯插入DNA 纳米钳内，通过不同波长的光照射诱导DNA 纳米钳中的偶氮苯光异构化，从而实现三维DNA 纳米钳由“打开”状态至“关闭”状态的可逆转变。该团队利用制备的三维 DNA纳米钳用来构建无酶电化学发光(ECL) 传感平台，实现了单步快速，超灵敏检测microRNA (miRNA)。这种策略不仅保留了DNA机器的纳米结构，而且在可逆过程中，不产生的废物分子，实现了DNA纳米机的长期连续使用。相关成果以题为“Highly Ordered and Field-Free 3D DNA Nanostructure: The NextGeneration of DNA Nanomachine for Rapid Single-Step Sensing”发表在JACS 杂志中，论文的第一作者为张璞博士。

【图文导读】

图一 (Part A) 三维DNA纳米机器的制备 (Part B) 整合在DNA 纳米钳中的偶氮苯基团光控顺反异构示意图 (Part C) 基于三维DNA纳米钳的快速单步定量检测miRNA 传感系统。

图二 DNA 纳米钳的TEM (a), AFM (b), DLS (c), SEM (d)。

图三 (a) ECL对运动的监测时间函数。(b) ECL测定三维 DNA机器初始运动速度。

图四 (a) 不同浓度的miRNA的ECL强度-时间曲线。(a) 空白样本，(b) 10fM， (c)50 fM，(d) 0.1 pM，(e) 0.5 pM，(f) 1.0 pM，(g) 10 pM， (h) 0.1 nM。(b) ECL强度与miRNA 浓度的对数的关系

【小结】

有别于传统的三维 DNA纳米机器，该团队构建了一种新型表面三维的DNA纳米钳，其具有以下优势。首先，通过Watson-Crick 碱基配对原则，DNA 纳米结构能够在几分钟内通过少量溶液退火自组装形成。第二，因为的DNA纳米钳拥有高度有序，高局部的均匀的三维结构，从而能够提高运动活性和效率。第三，将偶氮苯基团整合到DNA 纳米钳中，不仅对DNA 纳米结构没有任何影响，而且实现了DNA 纳米机器可以在单步快速的一次逆转。这种三维DNA纳米机器能够快速单步检测癌细胞中的miRNA，在新一代的DNA 纳米机器中显示出巨大的潜力。

本文由飞飞宅供稿。

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