Phy. Rev. Lett.：通过X射线吸收精细结构谱来表征结构转变的神经网络方法

【引言】

在块体材料与纳米材料中，原子位置与周期性晶格位置的局部偏离经常导致材料产生独特的结构与功能。局部原子的位移在很多过程中（如化学反应和相变）至关重要，并且通常是解释功能材料的工作机理和性质的关键。如果局部畸变的长度短于相干散射区域的大小，那么一些对长程有序比较敏感的方法就难以观察到这些变化过程。而且很多情况下实际原子的位移量非常微小，通常不超过0.1-0.2 Å。

扩展X射线吸收精细光谱结构（EXAFS）对局部原子的位移、元素特征以及振动力学等都具有很高的灵敏度（精度在0.01 Å以上）。EXAFS可以在广泛的条件下获得，因此，该技术更适合用于结构转变的原位研究。识别由机器学习（ML）的最新进展所提供的大数据集中模式与相关性的能力可以为那些从实验数据中所提取局部结构上的“隐藏”信息提供一些新的路径，研究表明，机器学习可以从纳米颗粒的X射线吸收近边结构（XANES）中提取其结构描述符。

【成果简介】

近日，纽约州立大学石溪分校的Janis Timoshenko和Anatoly I. Frenkel教授（共同通讯作者）在国际知名期刊Physical Review Letters上发表题为“Neural Network Approach for Characterizing Structural Transformations by X-Ray Absorption Fine Structure Spectroscopy”的研究论文，文中开发了一种方法用以解释EXAFS数据中的结构转变与无序效应，但该方法对XANES的灵敏度则是有限的，而机器学习可以直接解释块体与纳米材料中的EXAFS特征的径向分布函数（RDF），而不需假设一种特定的无序模型。研究人员采用一种人工神经网络方法从X射线吸收精细结构光谱中直接提取材料的局部结构及其原位变化的信息，通过分析温度诱导相变过程中铁素体和奥氏体中原子的径向分布函数来证明这种方法的可行性。通过对径向分布函数积分，可以量化铁原子配位及材料密度的变化，并且观察到铁原子体心到面心立方分布的转变。这种方法可以广泛适用于很多材料和实验条件中。

【图文导读】

图一 使用人工神经网络从EXAFS中提取RDF的说明图

（a）用于面心立方铁的FeK-edge EXAFS

（b）Morlet小波变换（WT）的模数，其中的虚线表示k和R空间中的区域，其对结构变化最敏感

（c）傅里叶变换（FT）模数

（d）通过神经网络处理WT的数据

（e）将WT谱中的特征映射到RDF中的特征近似直方图

图二 块体铁的FT实验和模拟FeK-edge EXAFS

在300和1273 K的温度下，用于块体铁的FT实验和模拟（采用分子动力学（MD）和反向蒙特卡洛（RMC）法）FeK-edge EXAFS，单独显示了MS路径对总的MD-EXAFS的贡献，对应于1273 K时的光谱垂直移动并乘以5，插图表明了MD-EXAFS对bcc和fcc的温度依赖性

图三k空间和R空间的实验FeK-edge EXAFS

（a）300到1273 K的温度区间中的k空间实验FeK-edge EXAFS，图中箭头表示在低k范围内的特征，其变化意味着从bcc到fcc结构发生的相变（如图b插图所示）

（b）300到1273 K的温度区间中的R空间实验FeK-edge EXAFS，插图中的箭头表示在这两种结构中主要FT-EXAFS峰所对应的原子对

图四 铁、镍、钴的径向分布函数

（a）铁在300、900和1273 K及镍（fcc）、钴（hcp）在300 K时的RDFs，其由神经网络从实验EXAFS中获得。虚线表示10个独立训练的神经网络的平均结果，阴影区域表示这些结果的标准偏差以及表征时所存在的不确定性

（b）（c）分别表示RMC模拟中N1和N2的结果，其中，垂直的虚线表示R1值，空心圆圈表示RDFs中N1和N2的温度依赖性

【小结】

在这篇文章中，神经网络方法能够准确而快速地从实验EXAFS中获取材料的结构信息。这种方法相对于现有研究方法的优势在于可以在铁素体向奥氏体转变过程中对样品进行原位研究，基于神经网络法可以立即应用于Fe、Ni、Co和Mn等金属及其合金的局部结构分析，也可以很容易地推广到其他体系（包括非金属和多组分材料），甚至有望应用于纳米材料中结构转变的原位监测。这种方法（可应用于解析EXAFS）将对其他结构敏感的数据非常有用，如从全X射线或中子散射数据中分析对分部函数。而且经过训练的神经网络还可以共享，研究人员预计可以开发一个可用于特定任务的神经网络公开数据库，使该领域的研究人员可以分析他们自己的数据，而不需要进行繁杂的神经网络训练过程，这将对科研工作产生深远的意义。

文献连接：Neural Network Approach for Characterizing Structural Transformations by X-Ray Absorption Fine Structure Spectroscopy（Physical Review Letters, 2018, DOI: 10.1103/PhysRevLett.120.225502）

本文由材料人编辑部计算材料组杜成江编译供稿。

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