PRL: 无动量激发的方向力和Peierls扭曲固体中的有序转变——以GeTe为例

Annay 6年前 (2018-05-20) 7057浏览

【引言】

超快激光诱导相变在许多应用中起着重要作用，如在材料微纳加工，器件制造和光存储器等。而了解控制相变背后的物理机制是控制材料结构以及优化器件性能的关键。

【成果简介】

近日，吉林大学李贤斌、孙洪波与伦斯勒理工学院张绳百通过TDDFT-MD研究了GeTe中的动态电子-晶格耦合，揭示了电子激发对菱形-立方（r-to-c）相变的作用。激发使得沿[001]方向引入了相干力，这可能归因于Peierls扭曲固体的特殊势能面。该作用力驱动Ge和Te原子以A1g光学声子模式运动且两者运动相位（方向）相反。随着这种振荡模式的衰减，GeTe发生了菱方到立方相的转变，该过程不涉及原子扩散、缺陷形成、以及立方相的成核-生长，因此在1皮秒左右便实现相变。该发现的关键在于激发引起的定向（恢复）力，其在[001]方向上激活菱方相A1g声子模式。该研究发表于Physical Review Letters，题为“Directional Forces by Momentumless Excitation and Order-to-Order Transition in Peierls-Distorted Solids: The Case of GeTe”，第一作者为博士生陈念科。

【图文导读】

图1.c-GeTe和r-GeTe的原子化图像与超胞模拟

（a）立方相c-GeTe和（b）菱方相r-GeTe的原子局域图像。

（c）模拟的超胞，较大的球表示菱方相原胞。

图2.态密度与势能面等

（a）局域态密度（PDOS）。阴影区域表示对5％激发态下的占据数进行粗略估计。

（b）势能面（PES）。灰线是基态，而紫线是激发态。

（c）激发引起的原子力（红色箭头）。渐变的绿色表示Ge原子的位置。在基本单元中心平面上显示了基态和激发态之间的电荷密度差异（CDD），切面以蓝色实线表示（d）和（e）。CDD的单位是e/a03，其中a0是玻尔半径。

图3.在5％激发下GeTe的相关参数随时间的变化

5％激发的GeTe的（a）力，（b）键长，以及（c）键角，（d）中的红色实线和黑色虚线分别表示熔点（Tm）和铁电转变居里温度（Tr-c）。

图4.激发后键长概率密度分布随时间的变化

图中所用的时间对应于图3（b）中的键长的差异最大的峰和谷。虚线分别是峰位分别在2.84、3.02和3.25 Å的高斯拟合。

图5.原子运动轨迹

5％激发时，从0到1.2 ps时间范围内为原子在TDDFT-MD模拟中的运动轨迹。

【小结】

该研究以TDDFT-MD模拟揭示了光激发下有序相变的显著物理特性。虽然光子是无动量的，但通过将Peierls扭曲固体从双重最小值势能面激发到单一最小值势能面，原子的相干集体运动成为可能，这些原子与菱方相A1g光学声子模式强烈耦合。虽然目前该研究主要关注GeTe的相变，但它并不是一个孤立的案例。其实GeTe所属的铁电固体，或者更广泛地说具有Peierls畸变的固体应该具有图2（b）中类似的势能面特征。在Peierls扭曲的Bi、Sb、Te和Ti2O3中，已经观察到A1g模式的激光选择性激发。因此研究人员相信，该相变机制可能适用于其中的许多体系，因此该发现为寻找电子、光电子和能源应用的超快有序相变材料开辟了新的方向。

文献链接：Directional Forces by Momentumless Excitation and Order-to-Order Transition in Peierls-Distorted Solids: The Case of GeTe(Physical Review Letters 2018, DOI: 10.1103/PhysRevLett.120.185701)

该研究由吉林大学李贤斌博士主持。李博士带领的吉大计算半导体物理实验室(www.ioe-jlu.cn/csp) 采用电子结构计算方法长期从事信息器件相关的半导体物理问题研究，重点探索半导体超快相变规律、半导体无序系统电子规律等问题。本研究的GeTe属于相变信息存储材料，研究组在相变信息存储半导体的调控与设计上取得的进展有：

  1. Directional Forces by Momentumless Excitation and Order-to-Order Transition in Peierls-Distorted Solids: The Case of GeTe. Phys. Rev. Lett. 120, 185701 (2018).
  2. Strong electron-polarized atom chain in amorphous phase-change memory GeSbTe alloy. Acta Mater. 143, 102 (2017).
  3. Element-specific amorphization of vacancy-ordered GeSbTe for ternary-state phase change memory. Acta Mater. 136, 242 (2017).
  4. Origin of high thermal stability of amorphous Ge1Cu2Te3alloy: A significant Cu-bonding reconfiguration modulated by Te lone-pair electrons for crystallization, Acta Mater. 90, 88 (2015).
  5. One order of magnitude faster phase change at reduced power in Ti-Sb-Te, Nature Commun. 5, 4086 (2014).
  6. New structural picture of the Ge2Sb2Te5phase-change alloy, Phys. Rev. Lett. 106, 025501 (2011).
  7. Role of electronic excitation in the amorphization of Ge-Sb-Te alloys, Phys. Rev. Lett. 107, 015501 (2011).

本文由材料人计算材料组Annay供稿，欧洲足球赛事 整理编辑。

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