华科大NPG Asia Materials：基于ph响应的超润湿表面的裸眼点护理测试平台——对葡萄糖的无创检测

【本文亮点】

一种ph反应的超润湿表面被制造出来，并作为一种用于裸眼生物传感的测试平台。由于超亲水性和超疏水性的显著性转换，基于接触角的生物传感方法对pH、尿素、葡萄糖检测等进行了研究。特别是对葡萄糖的无创检测可用于糖尿病诊断和运动监测。考虑到它的低成本、无工具、一次性和快速响应(在1秒内)，这一策略不仅提供了一个通用的点检测试平台，而且还扩展了生物激发的超湿系统的工业规模应用。

【引言】

从大自然中学习为构建智能和功能材料提供了令人兴奋的策略。在自然界中，许多生物材料具有显著的刺激反应表面润湿性。例如，用气态的空气污染物处理的Pinus sylvestris的叶子的接触角(CA)增加了。而甘蓝型油菜在酸雨暴露后，其亲水性较弱。刺激反应性材料，在功能上与自然表面的润湿性相似，已被开发用于生物分离、药物输送系统、细胞诊断、生物传感等。通过将刺激反应的材料与微观结构或纳米结构相结合，在过去的二十年实现了超疏水和超亲水性能的智能切换。目前应用的超润湿材料，一般都局限于工业领域，因为它们需要长期的操作过程，可能会增加外部力量破坏功能表面的可能性。为了应对这一挑战，全世界正在研究复杂的结构、化学物质和材料。然而，一个简单的替代方法是探索一个需要短期操作的简单应用，并且不受表面的机械稳定性和耐久性的影响。

(POCT)是一种快速诊断测试方法，它满足了世界卫生组织提出的标准。在POCT分析中，一直致力于快速定量检测的发展。但大多数都不适合应用于广泛的人群。数以亿计的人在世界范围内都有视力问题。因此，光学检测方法，通常包括侧流条和比色、荧光和化学发光策略，不适合色盲或色弱的人。电化学检测方法需要外部设备，这增加了设备的复杂性和成本。便携式血糖仪、ATP计量表、压力表和智能手机等商用便携式仪器增加了测试成本，使它们在农村和偏远地区难以负担。此外，患者可能会经历疼痛和感染风险，如获得性免疫缺陷综合征(AIDS)、乙型肝炎、丙型肝炎和梅毒，使用侵入性血糖仪。此外，大多数报告的方法都集中在单一目标检测上，这不能满足复杂环境下多目标检测的要求。因此，设计一个通用的、简单的、低成本的POCT平台来进行多目标检测是可取的。由于CA可以简单直观地监测润湿性表征，它可以由几乎所有人来决定，不包括盲人，从而为高效的POCT设备的利用提供了一种有吸引力的可能性。

【成果简介】

近日，华中滚球体育 大学 戴俊教授和夏帆教授（共同通讯作者）课题组在NPG Asia Materials发表题为“Naked-eye point-of-care testing platform based on a pH-responsive superwetting surface: toward the non-invasive detection of glucose”的文章。文章共同第一作者Zhong Feng Gao, Ei Ei Sann, 娄筱叮。研究人员展示了一种基于接触角(CA)的裸眼点-护理测试平台，它具有快速响应的超湿性，可以在超亲水性和超疏水特性之间切换，用于检测pH、尿素和葡萄糖定量的生物传感。。为了控制表面润湿性，这个ph反应的超润湿表面由涂有有机硅烷(3-[2-氨基乙基胺基)乙基三甲氧基硅烷(AEPTMS)和辛基三甲氧基硅烷(OTMS)的氧化硅纳米颗粒组成。它具有快速响应的超湿性，可以在超亲水性和超疏水特性之间切换，用于定量的生物传感。CA的液滴pH-responsive表面接近~ 0°pH值1和相反达到161.4°±6.2°pH值13。通过监测CA变化实现了葡萄糖的检测。由于葡萄糖氧化酶催化反应所产生的葡萄糖酸导致溶液ph值下降，CA降低了葡萄糖的浓度，证明了从疏水到亲水的人体样本的CA减少表明了糖尿病的发生。尽管其他生物激发材料，例如纳米孔和纳米管，已经被开发用于葡萄糖检测，但超润湿表面提供了几个特别的优势。首先发现环境温度和压力对润湿性几乎没有影响，这表明了该方法在所有国家的广泛适用性。其次，液滴的颜色对CA没有影响，从而为数以亿计的潜在客户提供了扩张的希望，尤其是那些色盲或色弱的客户。此外，低成本、无仪器和一次性的生物传感器提供了快速传感响应(在1秒内)，避免了长期的操作。因此，超湿材料的机械稳定性和耐久性不是生物传感应用的关键因素。研究结果对超润湿性生物传感器的设计和制造具有重要意义，克服了超湿材料在实际应用中使用寿命的限制，从而可能延长生物激发超湿系统的工业规模应用。

【全文解析】

图1: 超疏水和超亲水性的pH响应超湿表面性质的转换工作原理和SEM

a.超疏水和超亲水性的pH响应超湿表面性质的转换工作原理。AEPTMS的百分比是10%的二氧化硅纳米颗粒，尺寸为15,50，和200纳米。CA的水滴在pH值下降到0°~ 1和增加到161.4°±6.2°pH值13；

b.SEM图像的ph响应超润湿表面。超润湿表面的低倍率SEM图像显示了粗糙表面的一般形貌(左)。超润湿表面的高倍率SEM图像显示出高度的粗糙度(右)

图2: 酸性溶液中CA与湿润时间及不同PH的关系

a）在酸性溶液中CA与湿润时间的关系(pH 1)；

b.在碱性溶液（pH 13）存在下CA与润湿时间的关系；

c.从pH 1到13的宽范围的校准曲线，考察CA和pH之间的线性关系；

d CA和pH值从1到7；

e.具有不同pH值的液滴的润湿状态；

f润湿状态；

g.用pH 6溶液代替pH 3和pH 1溶液原位中和的对照实验。误差条表示三次重复的标准偏差。不同颜色的液滴的数码照片和CA测量

图3:ph反应超湿表面的尿素检测示意图。

a .尿素检测的原理图，基于u催化反应的OH。表面可以在洗涤和干燥后重新使用；

b.不同浓度尿素的敏感性试验(100、200、400、600、800纳米和1、10、100、200、400、600、800、1、2、3毫米)；

c .Linear CA和尿素浓度之间的关系从100纳米到1µM；

d .在线性范围内，尿素浓度不同的液滴的润湿状态；

e . CA变化的关系(CA = | CA CA0 |， CA和CA0分别为实验组的CAs和空白对照组)和干扰剂(Na+、K+、抗坏血酸、葡萄糖、甘氨酸)。

图4:ph反应超湿润表面葡萄糖检测图。

a一种基于葡萄糖酸的葡萄糖检测原理图。表面可以在洗涤和干燥后重新使用；

b .不同浓度的葡萄糖(1、10、100、200、300、400、500、600、700、800 nM和1、10、50、100 M、500 M和1 mM)的敏感性试验；

c . CA与葡萄糖浓度之间的线性关系，从1 nM到800 nM。d .在线性范围内不同浓度的葡萄糖滴润湿状态；

e .在不同的葡萄糖浓度范围内(从1 nM到800 nM)存在的理论和实验CA。从响应曲线上得到了理论CA；

f。CA的变化之间的关系(∆CA = | CA−CA0 |,CA和CA0 CAs实验组和空白的控制,分别)和干扰剂(果糖、甘露糖、阿拉伯糖、半乳糖、木糖和葡萄糖)。

图5:在ph反应超湿润表面的实际环境中，葡萄糖的视觉定量检测。

a侵入式葡萄糖检测糖尿病患者血液标本来自9和9正常人表明CAs正常样本的人超过100°,相应的疏水性,与患者diabeties下降到近50°,表明表面的亲水性；

b非侵入性检测9例糖尿病患者和6例正常人的唾液和尿液，说明CA可用于区分糖尿病患者和正常人。

图6:在自行车运动前后的5名志愿者的前额、胸部和背部采集了一组用于无创血糖检测的汗液标本。

从前额（B）、乳房（C）和背部（D）的汗液标本中的CAs的观察随每一个连续收集时间从前到循环后略有增加。测试液滴的体积为2μL。误差条表示三次重复的标准偏差。

【总结与展望】

研究人员设计了一个快速的pH响应超润湿表面，具有优异的超润湿性，作为PCT平台，用于肉眼测定pH、尿素和葡萄糖。该表面被证明是作为PH值的函数在超亲水性和超疏水性之间切换。与商业血糖仪相比，所提出的POCT平台在糖尿病患者样品的测定中表现出较高的准确性。此外，无创性诊断糖尿病尿液和唾液。所开发的方法提供了一种非侵入性的手段，用于监测运动过程中葡萄糖水平的变化。基于CA的超润湿POCT平台具有快速、直观、无需设备和低成本的优点。更重要的是，其性能几乎不受水滴的温度、高度和颜色的影响，使其适合于色盲或色弱的人，并扩展到数亿人的适用范围。对于自然启发的超润湿系统，这种快速响应的一次性POCT传感器可以克服超润湿材料的机械稳定性和耐久性的局限性，从而延长生物启发的超润湿系统的工业规模应用。虽然在该系统中收集的实际结果是初步的，未来的研究将致力于构建详细的身体生物传感器，将超润湿表面与光电特性、数据处理和无线传输相结合，以监测更多的临床相关汗液。代谢物。我们预计，这一概念可以扩展到运动绩效评估以及一般医疗保健领域的其他应用。

文献链接：Naked-eye point-of-care testing platform based on a pH-responsive superwetting surface: toward the non-invasive detection of glucose(NPG Asia Materials, 2018, DOI：10.1038/s41427-018-0024-7）

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