Energ. Environ. Sci.：通过有序共价三嗪基框架实现高效可见光驱动的水氧化和质子还原

【引言】

用于清洁化学燃料（如氢气）的太阳能驱动催化剂非常有希望减轻化石燃料燃烧引起的环境问题，并满足日益增长的全球能源需求。自从1972年Fujishima和Honda在n-型二氧化钛电极上发现了水的分解以来，无机材料的水分解获得了绝大多数关注。然而，只有很少的无机半导体，如GaN：ZnO和InNiTaO₄具有合适的能带位置，以驱动可见光照射下纯水中释放的氢和氧。近来，人们对合成半导体聚合物的关注主要集中在石墨C₃N₄上，其具有优异的析氢性能，但对水氧化的活性较低。

【成果简介】

近日，伦敦大学学院唐军旺、Zheng Xiao Guo（共同通讯）等人通过微波辅助聚合方法合成了高度有序的共价三嗪基骨架CTF-1（C₈N₂H₄）。它在可见光照射下表现出极高的氧气放出活性，使得420nm处的表观量子效率（AQE）接近4％。此外，聚合物还可以有效地从水中释放H₂。 在420nm处高达6％AQE的H₂产出也已经实现。该聚合物具有整体水分解的巨大潜力。这种卓越的性能归功于其明确的有序结构，低碳化和优异的带位。相关成果以题为“Efficient visible light-driven water oxidation and proton reduction by an ordered covalent triazine-based framework”发表在了Energ. Environ. Sci.上。

【图文导读】

图1 元素分析

a）XPS光谱

b）元素分析

c）部分和全部RT-IR光谱

d）13C CP MAS ssNMR 光谱

图2 拉曼等光谱分析

a）拉曼光谱

b）粉末X射线衍射图案

c）在77K时测得的氮吸附和解吸等温线

d）快速傅立叶变换CTF-1-100W

图3 水解产氢

a）使用50mg 3%wt的Pt作为空穴清除剂在可见光驱动下产氢

b）使用50mgCTF-1-100W作为空穴清除剂（无催化剂）在可见光驱动下产氢

【小结】

该研究提出了一种有效的聚合物以实现质子还原，更重要的是水氧化CTF-1-100W样品容易在非常温和的条件下制备，显示出明确的分层形态。合该成方法可以通过控制结晶度，碳化和排序进一步应用于其他聚合物光催化剂，以实现高效太阳能燃料合成。此外，该CTF-1还可用于其他应用，如太阳能水处理和有机太阳能电池。

文献链接：Efficient Visible Light-Driven Water Oxidation and Proton Reduction by an Ordered Covalent Triazine-Based Framework（Energ. Environ. Sci. , 2018 , DOI:10.1039/C7EE02981K）

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