陕西师范大学刘生忠团队Adv. Mater. : 晶界钝化法制备稳定高效钙钛矿太阳电池

【引言】

近年来，有机无机杂化钙钛矿太阳电池因其卓越的光电性能受到广泛关注，光电转换效率从2009年的3.8%飞速提升至目前的22.7%。然而，低温制备的多晶MAPbI₃钙钛矿薄膜，晶界处存在的大量缺陷会引起载流子复合，严重影响电池器件的光电转换效率及其稳定性。

【成果简介】

近日，来自陕西师范大学题为“Stable High-Performance Perovskite Solar Cells via Grain Boundary Passivation”的相关研究成果发表于Advanced Materials。陕西师范大学刘生忠教授、赵奎教授与阿卜杜拉国王滚球体育 大学Aram Amassian教授为文章的共同通讯作者，硕士生牛天启为文章第一作者。在该研究中，研究人员在钙钛矿晶界处引入带有路易斯酸/碱功能基团的半导体有机小分子，通过形成路易斯酸碱加合物或是卤素-富勒烯自由基，有效地钝化了Pb²⁺空位或Pb-I反位缺陷。同时，钙钛矿与小分子间能级匹配度的提升将有助于增强缺陷钝化作用，提高载流子迁移率。晶界钝化在提升器件光电性能的同时，晶界处的疏水型有机小分子能够有效地抵御水汽的进入，提升器件整体的稳定性。

上述研究工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、中央高校基金、教育部“111引智计划”和“千人计划”项目的资助。

【图文导读】

图一：晶界钝化概念模型

(a). 带有路易斯酸/碱功能基团的半导体有机小分子结构图和能级图

(b). 路易斯酸/碱功能基团与MAPbI₃晶面间的选择性作用

(c-d). MAPbI₃晶界钝化模型

图二：钙钛矿薄膜结晶动力学研究

(a). 一步旋涂法制备MAPbI₃薄膜示意图

(b-e). 原位GIWAXS测试分析不同分子修饰MAPbI₃的相变过程和结晶性质

(f). MAPbI₃的结晶动力学模型

图三：钙钛矿薄膜光学性能测试及器件的电学性能测试

(a). ITIC钝化的MAPbI₃薄膜SEM平面图

(b). ITIC钝化的MAPbI₃薄膜SEM截面图

(c). ITIC钝化的MAPbI₃薄膜TEM截面图及EDAX谱图

(d). 不同分子钝化的MAPbI₃薄膜稳态荧光谱图

(e). 不同分子钝化的MAPbI₃薄膜荧光寿命谱图

(f). 不同钙钛矿太阳电池的阻抗图

(g). ITIC钝化钙钛矿太阳电池的暗态I-V谱图

(h).不同分子钝化的MAPbI₃薄膜缺陷态统计

(i). 不同分子钝化的MAPbI₃薄膜电子、空穴迁移率统计

图四：钙钛矿太阳电池的电学性能测试

(a). 钙钛矿太阳电池结构示意图

(b). 对比不同钙钛矿太阳电池的J-V曲线图

(c). 对比不同钙钛矿太阳电池的效率直方图

(d). 对比不同钙钛矿太阳电池的EQE曲线

图五：钙钛矿薄膜和器件稳定性测试

(a). 50%湿度条件下，放置60天，不同钙钛矿薄膜的图片

(b). 不同分子钝化MAPbI₃薄膜的接触角

(c). 50%湿度条件下，不同钙钛矿薄膜的XRD谱图

(d). 不同钙钛矿器件的湿度稳定性测试

(e). 不同钙钛矿器件的热稳定性测试

【小结】

在该项工作中，研究人员通过反溶剂修饰技术将带有不同路易斯酸/碱功能基团的有机半导体小分子引入钙钛矿晶界处，钝化缺陷，系统深入地研究了其晶界钝化机理，提升器件的光伏性能和稳定性。有机小分子的引入能够有效地提升电池器件的水热稳定性，使其在50%的湿度环境下，经过40天，仍保持80%以上的器件初始效率。这为制备高效稳定的钙钛矿太阳能电池提供了更加理性的思路和方法，也将有助于推动钙钛矿太阳电池走向商业应用。

文献链接：Stable High-Performance Perovskite Solar Cells via Grain Boundary Passivation(Adv.Mater., 2018, DOI: 10.1002/adma.201706576)

【团队介绍】

陕西师范大学刘生忠教授团队在低温制备高效稳定钙钛矿器件方面取得了众多国际领先的研究成果，包括： 在2015年平面钙钛矿电池打破世界纪录(效率为19.62%)，2016年柔性钙钛矿电池效率打破世界纪录(效率为16.09%)，2017年柔性电池继续刷新世界纪录(效率为18.4%), 2017年制备出世界最高效率的低维钙钛矿电池（效率为13.7%）。这些成果都达到了同类研究的国际先进水平。

本文由陕西师范大学刘生忠教授团队提供，特此感谢！

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