Adv. Energy Mater. ：通过硅取代缓解应力的纳米线用于高容量和稳定的锂储存

【引言】

具有高能量密度和长循环寿命的可充电锂离子电池（LIB）在能量存储应用中非常重要，如电动车辆和便携式电子设备。然而，目前可用的低比容量商业石墨阳极材料不能满足大规模和高效率储能系统的严格要求。在这样的技术背景下，由于较高的理论容量（≈4200mA h g^-1），Si被认为是最有前途的负极材料之一。然而，伴随着巨大的体积变化而导致循环的容量衰减严重，仍然是硅在实际应用中的障碍。

【成果简介】

近日，同济大学杨金虎、中国科学技术大学余彦（共同通讯）等人利用Si取代的Zn₂（GeO₄）0.8（SiO₄）_0.2纳米线可以有效抑制体积膨胀效应，表现出高比容量和超长循环稳定性，这代表了突出的综合性能。优异的性能归因于赋予纳米线的Si原子取代不仅具有高反应性和可逆性，而且具有锂化时独特的应力释放性质，这通过详细的密度泛函理论计算进一步证实。 这项工作为设计用于实际能量存储应用的高性能硅基材料提供了新的指导方针。相关成果以题为“Stress-Relieved Nanowires by Silicon Substitution for High-Capacity and Stable Lithium Storage”发表在了Advanced Energy Materials上。

【图文导读】

图1 ZGSO纳米线的结构和组成表征

a,b）ZGSO纳米线的a）SEM图像，b）STEM图像以及Zn，Ge，Si和O元素的相应元素映射

c-f）ZGSO纳米线的c）TEM图像，d）HRTEM图像，e）XRD图，和f）XPS谱

图2 ZGSO纳米线电极在不同阶段的原位XPS谱分析

a-d）a）Zn 2p，b）Ge 3d，c）Si 2p和d）O 1s

图3 锂化ZGO和ZGSO纳米线之间内应力的示意图和DFT计算

a,b）示意图显示由ZGO晶胞a）中的Ge原子和b）Si原子在晶胞ZGSO中的锂化反应引起的应力

c）Li₄-ZGO和Li₄-ZGSO的应变能量变形曲线

d）比较Lix-ZGO和Lix-ZGSO与单位晶胞的Li原子数之间的应力

e）2000次循环后ZGO和ZGSO纳米线的形态演变的示意图

【小结】

与ZGO纳米线相比，通过位点特异性取代策略实现的Si掺入的ZGSO纳米线表现出显著增强的锂储存性能。这项工作为开发具有高能量和长寿命的高性能LIB在实际能源应用中提供了一种新颖的策略。

文献链接：Stress-Relieved Nanowires by Silicon Substitution for High-Capacity and Stable Lithium Storage（Adv. Energy Mater.,2018,DOI:10.1002/aenm.201702805）

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