Joule: 中空结构尖晶石型多孔氧化物用于持久高效的氧还原反应催化剂

引言

发展高效廉价的氧还原（ORR）催化剂在下一代能源转换和存储技术中扮演着至关重要的角色。由于贵金属催化剂成本高，且其用于质子交换膜（PEM）燃料电池和金属空气电池的阴极时氧还原活性下降，而目前研究的其他低成本费贵金属催化剂存在很多问题，如过渡金属氧化物通常具有较高的过电位，碳基催化剂和过渡金属合金的耐久性差等。因此，急需开发新型的持久高效的低成本氧还原反应催化剂。相关成果发表在Cell Press旗下的能源期刊Joule上 （Joule 2, 337-348, 2018）

成果简介

北京邮电大学雷鸣教授（通讯作者）研究团队联合美国德克萨斯大学奥斯汀分校李玉涛博士（共同通讯作者）和佐治亚理工学院Zhiqun Lin教授（共同通讯作者）研究团队采用两步反应法成功合成了一系列中空尖晶石结构多孔ZnMn_xCo_2-xO₄微球，其比表面积大、与电解液接触面积大，从而表现出了优异的ORR性能。相比于其他组分，中空结构ZnMnCoO₄（x = 1）微球作为ORR催化剂具有较高的起始电位（1.00V）、与商用Pt/C催化剂相近的半波电位（仅比Pt/C催化剂低50mV）以及在碱性溶液中优异的持久性和稳定性。尖晶石结构四面体间隙A位上较强的Zn²⁺-O键以及八面体间隙B位上Mn³⁺较大的离子半径降低了Co³⁺-OH的键合强度，同时使得ZnMnCoO₄中Co³⁺的3d电子由Co₃O₄中的低自旋状态变为高自旋和低自旋混合态，从而加速了O^2-/OH^-的位移。

图文导读

图1. ZnCo₂O₄(x=0) (A)和ZnMnCoO₄(x = 1) (B)的TEM图片，（C-F）为ZnMnCoO₄微球的元素分布。

图2. 不同样品的ORR性能。

图3. ZnMn_xCo_2-xO₄的ORR反应机理。

文献链接：Durable and Efficient Hollow Porous Oxide Spinel Microspheres for Oxygen Reduction. Joule 2, 337-348, 2018.

感谢北京邮电大学雷鸣教授团队供稿！

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