北京纳米能源所ACS Nano: 压电电子学效应首次调控电子自旋轨道耦合

【引言】

基于自旋极化电子的自旋电子器件在速度、尺寸和功耗方面具有极其显著地优势。能带自旋分裂不仅可以通过外部磁场和电子自旋的耦合引起的塞曼效应来实现，也可以在零磁场下通过晶体的反演非对称性所引入的自旋轨道耦合（SOC）来实现。在半导体中如何利用SOC实现对自旋的高效产生、操纵和检测是实现新型半导体自旋电子器件的关键问题。在低维半导体中，SOC被认为是由结构反演不对称性（SIA）和体反演不对称性（BIA）分别诱导的Rashba项和Dresselhaus项所引起。BIA来源于体材料晶体本身所缺乏的空间反演对称中心，其主要取决于晶格尺寸、温度和电子态密度。而SIA通常是由于与晶格相关的内在异质结构而引起的空间反演对称中心的破缺所引起，如非等效的正反向界面、非对称的量子阱掺杂、非对称的量子阱结构、以及外部或内建电场的存在等。因此，与Dresselhaus SOC相比，Rashba SOC吸引了更多的关注，因为它可以通过人工微结构的设计来调整，并通过施加栅极电压来调制。

【成果简介】

近年来，随着成本的降低，制备工艺的简化以及压电性能的提高，ZnO纳米线在紫外光电子学、透明高功率电子学、压电传感器等领域的应用受到了越来越多的关注。ZnO具有广泛的应用前景，带隙为3.4eV，激子束缚能为60meV，对未来自旋电子器件的室温操作有很大的益处。由于自旋弛豫时间长，人们还注意到ZnO薄膜和量子点在自旋电子器件中可能具有较好的应用前景。在正应力作用下，由于非中心对称ZnO 纳米线纤锌矿结构中的压电效应，在异质结或界面的纳米线处感应出压电极化电荷和压电势，其中压电势可以作为栅极电压来调整和控制电流例如压电场效应晶体管，应变门控晶体管，压电逻辑器件等压电器件。这就是王中林教授2007首次提出的压电电子学效应。值得关注的是，压电势能在静压力或应变下稳定保持下来，不仅保证了未来自旋电子器件的稳定性，而且还不需要任何额外的能耗。因此，使用内部压电势而非外部栅极电压来操纵纳米线中的Rashba SOC将是一个很好的尝试。如果自旋电子器件的性能可以通过使用简单的外部应变所引入的压电电子学效应来实现高效的调节，则对未来纳米自旋电子器件的调控提供新的手段。

近日，在中科院北京纳米能源与系统研究所所长、美国佐治亚理工学院终身校董事讲席教授王中林院士的指导下，朱来攀博士，张岩教授等研究人员在柔性衬底上生长出大面积的ZnO纳米线阵列，并制备了简单的ZnO/P3HT界面，使其有效地产生结构反演不对称性，从而诱发Rashba SOC。为了研究基于ZnO/P3HT的器件中的Rashba SOC，研究人员使用了圆偏振光电流效应（CPGE），这是一种灵敏的探测室温下自旋轨道耦合强弱的方法。利用简单弯曲器件而引起的ZnO 纳米线内在压电势，研究还惊奇的发现Rashba SOC可以被有效地调控，在一定的压缩应变下Rashba SOC强度增加了2.6倍。相关研究成果于2018年1月22日以题为“Piezotronic Effect on Rashba Spin−Orbit Coupling in a ZnO/P3HT Nanowire Array Structure”在ACS Nano在线出版。(DOI: 10.1021/acsnano.7b08618)。

【图文导读】

图1：器件制备及表征。

(a)器件的制备过程。

(b)器件的UV-VIS-IR吸收光谱和IV特性。

(c)ZnO NW的低倍率TEM图像。

(d)ZnO NW的HRTEM图像，左上角的插图表示ZnO NW的SAED图案。

(e)展示出了所生长的ZnO NW阵列的侧视SEM图像。

(f)旋涂P3HT的ZnO NW阵列的俯视SEM图像。

图2：光电流测量及其对入射角和光功率的依赖性。

(a)CPGE电流测量示意图。

(b)在室温45°倾斜入射1mW光照射下，测得的光电流与四分之一波片相位角φ的函数关系。黑线是拟合线。拟合出的CPGE和LPGE电流，分别用粉红色和绿色虚线表示。CPGE和LPGE电流的基线实际上是零，为了更好的与总电流对比作了相应的上下平移。

(c) CPGE电流和PV电流随入射角的变化。插图是利用相应的PV电流归一化的CPGE电流。

(d) CPGE电流和PV电流随激光功率的变化。插图是利用相应的PV电流归一化的CPGE电流。

图3：光电流随应变的变化。

(a)在压缩和拉伸应变下CPGE电流的测量示意图。

(b)在室温，θ= +45°斜入射角，且压缩和拉伸应变下，1mW的光强测得的光电流与四分之一波片相位角φ的变化关系。彩色线条是拟合曲线。为了清楚起见，数据点和拟合线作了有意地上下平移。

(c)在室温，θ = +45°斜入射角，压缩和拉伸应变下，CPGE电流随四分之一波片相位角的变化关系。

(d)θ = +45°斜入射角下，CPGE和PV电流的幅度随应变的变化关系。

图4：无P3HT层的对比实验。

(a)CPGE电流测量装置和器件结构示意图。

(b)在-0.8％压缩和0.8％室温拉伸应变下，θ = +45°的斜入射下，光电流随相位角φ的变化关系。彩色线条是拟合曲线。 为了清楚起见，数据点和拟合线作了有意地上下平移。

(c)表示零CPGE电流的光学跃迁图。

图5：通过压电电子学效应调控Rashba自旋-轨道耦合的示意图。

(a)无应变核壳纳米线结构示意图。

(b)栅极压电势为0的P3HT/ZnO能带示意图。

(c)右旋（左旋）圆偏振光时能带自旋分裂引起的CPGE电流的示意图。

(d)具有压缩应变的核壳纳米线结构示意图，显示出了ZnO中相应的压电电荷和压电电势分布。通过有限元分析方法(COMSOL)对压电势分布进行数值模拟。

(e)具有正压电势门的P3HT/ZnO能带的示意图，说明能带结构的不对称性增强。

(f)由能带的自旋分裂增强引起的CPGE电流增强的示意图。

(g)具有拉伸应变的核壳纳米线结构示意图，显示出了与图5(d)相反的压电电荷和压电势分布。

(h)具有负压电势门的P3HT/ZnO能带的示意图，说明能带结构的不对称性减弱。

(i)能带自旋分裂的减弱导致CPGE电流下降的示意图。

【小结】

研究人员通过照射偏振态可调的斜入射光来研究ZnO/P3HT纳米线阵列结构自旋轨道耦合。通过测量CPGE电流证实了ZnO/P3HT异质界面可以引起强的Rashba SOC。研究表明利用简单弯曲器件而引起的ZnO 纳米线内在压电势，Rashba SOC可以被有效地调控。压电势的优势在于不仅能够在静态压力或应变下保持稳定，而且不需要额外的能耗。该研究首次利用压电电子学效应实现了对自旋的有效调控，为大规模柔性压电自旋电子器件的发展开辟了新的研究方向。这种实现和调制自旋输运的研究不应局限于ZnO纳米线阵列结构，我们的发现可以推广到其他纤锌矿压电纳米结构，P3HT也应该可以被其他p型有机层所取代。

文献链接：Piezotronic Effect on Rashba Spin−Orbit Coupling in a ZnO/P3HT Nanowire Array Structure(ACS Nano, 2018, DOI: 10.1021/acsnano.7b08618)

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