npj Computational Materials: 快速准确预测晶格热导率的“小技巧”

【引言】

以特定功能、性质进行目标导向的材料设计是人们一直以来的努力目标，其中基于快速获取材料性质进行的高通量计算是一种重要的研究途径。以热导率衡量的传热能力是材料的一种基本性质，在多领域有着重要的作用，如电子器件散热、热电性质、相变存储等等。因此，快速准确预测材料的热导率可以帮助人们选取合适的材料，或者对材料的传热性质进行有目的的调控，对于传热相关的特定应用有着非常迫切的应用需求。

目前计算材料热导率的众多方法中，基于第一性原理的非简谐晶格动力学方法是相对精度比较高，使用最广泛的方法之一，这种方法基于第一性原理力计算得到二阶、三阶力常数，通过求解玻尔兹曼输运方程得到材料的热导率。但是这种方法所需计算量很高，尤其是为了得到收敛的热导率，原则上应该对三阶力常数进行截断半径测试，选取合适的截断半径以得到准确的热导率，否则所得到的热导率偏大或者结果会随格点密度发散。在对三阶力常数进行截断半径测试时，所对应的计算量是非常巨大的，主要原因在于：

1）为了避免周期性边界条件带来的干扰，三阶力常数计算需要基于超胞进行，因而需要扩胞，扩胞之后原子数目会增加很多，导致计算复杂度增加；

2）计算三阶力常数所采用的有限位移差分法需要在超胞中选择两个原子分别进行位移，即使考虑了各种对称性，可能的组合数目仍然很多，仍需要进行多次超胞力计算；

3）进行截断测试时，随着截断半径的逐渐增加，依次测试完全部的截断半径所累积的计算量是非线性增加的，尤其是对于比较复杂的系统，截断测试最终会导致很大的计算量。

这种巨大的计算资源消耗，对于第一性原理非简谐晶格动力学方法的广泛应用是一个挑战，尤其是在需要快速准确计算晶格热导率时。

【成果简介】

近日，德国亚琛工大秦光照和胡明（通讯作者）提出了一种高效快速计算热导率的方法，通过分析更加容易获得的二阶简谐力常数，可以直接确定截断半径应取的数值，从而避免做繁杂耗时的三阶力常数截断半径测试。同时，作者还提出了一种重建三阶力常数的方法，在大截断半径下做完力计算之后，小近邻下的力常数可以直接重建得到，而不需要再去重复做耗时的力计算。而在小截断半径下做完力计算之后，大近邻下的力常数可以通过少量的增量力计算后重建得到，而不需要做全部完整的力计算。基于作者提出的这种方法，可以快速准确的计算得到材料的热导率。对于典型的系统，比如黑磷烯，SnSe等，基于上述方法的计算效率可以提高一个量级以上。在文中，作者还讨论了二维材料中广泛存在的热导率发散收敛问题。

【图文导读】

图1：基于所提出的新方法进行计算，相对于传统方法所得到的效率提升结果。

系统越复杂，所需要截断半径越大，所获得加速比越大。对于典型的系统，加速比一般为一个量级左右。

图2：所提出方法在黑磷烯系统中的应用。

a）原子间相互作用强度随截断半径的变化，强相互作用只存在于小于6埃的区域。插图为原子位移导致的电荷密度扰动，从中可以反映长程相互作用。

b）热导率随截断半径的变化，其中对比了直接计算和重建力常数得到的结果。热导率在大于6埃的截断半径下收敛，与a）图反映的原子间相互作用强度相一致。

文献链接：Guangzhao Qin and Ming Hu*, Accelerating evaluation of converged lattice thermalconductivity, npj Computational Materials (2018) 4:3 ; doi:10.1038/s41524-017-0058-3

本文由球球姐供稿。

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