Nat. Commun.: 二维高密度液晶与低密度结晶固相之间的异常相变

【引言】

由于铜基催化剂在许多重要的化学反应中的广泛应用，科研人员对CO吸附在Cu(111)上的研究具有极大的兴趣。目前关于CO吸附的研究多数都集中于低覆盖率的机制，此时CO分子之间的相互作用可以忽略不计。然而，真实的工业环境中通常是高CO压力，CO覆盖率增加到很大，由于CO的分子偶极矩会产生巨大的斥力，从而带来侧压力。因此，对高密度体系中CO/Cu(111)吸附的研究具有重要的意义。

【成果简介】

最近，中国科学院物理研究所陈岚、吴克辉与北京化工大学李晖等研究人员报道了一种高密度液晶与低密度晶体固体之间的熵驱动相变，并通过扫描隧道显微镜在Cu(111)上对一氧化碳的吸附进行了直接观察。结合第一性原理计算，研究人员发现一氧化碳分子之间的排斥偶极-偶极相互作用导致非常规的热力学行为。二维一氧化碳中非常规热力学的发现不仅为研究原子尺度下二维液体中异常相变的基本原理提供了平台，而且有助于设计和开发更有效的铜基催化剂。该研究发表于Nature Communications，题为“Abnormal phase transition between two-dimensional high-density liquid crystal and low-density crystalline solid phases”，黎文彬和孔龙娟为本研究成果的共同第一作者。

【图文导读】

图1. Cu(111)上在77K时共存的二维CO的α和β相STM图像

a为在Cu(111)上共存的α和β相的大面积STM图像；

b为共存α和β相的STM图像具有模糊的畴界，表明α和β相在扫描过程中相互转化；

c、d分别是具有纯α相和β相的单畴STM图像；

e-g不同区域α相的高分辨率STM图像。

图2.原子结构模型和相应的STM模拟

a为α相一个4×7的超晶格，b 为α相的4×4超晶格，c 为α相的4×3超晶格；d为β相的（3√3×3√3）R30°超晶格，e 为γ相的4×4超晶格。

模型中的红色、棕色和灰色球分别代表氧、碳和铜原子。橙色的平行四边形和菱形表示这些相的晶胞。深蓝色的六边形、菱形和三角形分别为CO分子的六聚体、四聚体和三聚体。

图3. 5K时在Cu(111)上γ相的STM图像

a为5K时2D CO的γ相STM图像，b为由正常W尖测得的γ相高分辨率STM图像，d为CO修饰的W尖测得的γ相高分辨率STM图像。c，e分别是b和d中矩形标记区域放大的局部STM图像。

菱形代表γ相的晶胞，周期为1.0 nm,相当于Cu(111)的4×4超晶格。

【小结】

此项研究是在作者自制的低温、压力为6×10^-11Torr的STM/MBE系统中，通过氩离子对单晶Cu(111)表面溅射，再经过热处理得到干净的Cu(111)表面，最后完成一氧化碳的吸附。研究通过观察实验现象并结合第一性原理计算，发现反常的二维液晶-固态的过渡可能提供了一个可以用原子特征进行研究的平台，这个平台可以用于探索二维物质非常规的热力学性质。此外，对这种异常相变的发现和理解不仅可以深入了解原子尺度的结构相变，而且还有助于提高控制表面化学反应和功能自组装结构的能力。

文献链接：Abnormal phase transition between two-dimensional high-density liquid crystal and low-density crystalline solid phases(Nature Communications, 2018, DOI: 10.1038/s41467-017-02634-6)

陈岚教授课题组主要研究二维体系，更多相关信息可以浏览网页：http://surface.iphy.ac.cn/sf09/index-cn.html

本文由材料人计算材料组Annay供稿，欧洲足球赛事 整理编辑。

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